Traitement biologique des déblais de forage pétrolier : étude expérimentale de l'épandage extensif en agrosystème

L’exploration, la production et le raffinage du pétrole sont les trois activités principales des sociétés pétrolières. Chacune engendre des déchets dont certains, comme les déblais de forage, contiennent des hydrocarbures (HC). Jusqu’à présent, ces déblais constitués par un mélange de sol, d’eau et de composés organiques (HC, additifs, émulsifiants, chaux) sont incinérés, stockés dans des décharges contrôlées, rejetés en mer ou encore enfouis dans le sol. D’autres déchets, comme les boues huileuses issues des activités des raffineries, sont localement éliminés par épandage sur des terrains agricoles ou sur des friches internes aux industriels. Les doses appliquées maintiennent une concentration d’hydrocarbures souvent trop importante dans le sol pour que des végétaux se développent idéalement. Pourtant, des teneurs en hydrocarbures inférieures à 1 l HC m⁻² permettent la germination et la croissance de végétaux. Comme de nombreux puits sont forés dans des zones agricoles, dans des pays où la législation régissant la gestion des déchets n’existe pas et quand les moyens techniques pour traiter ces déchets par incinération, par exemple, sont inexistants ou éloignés des zones d’extraction, alors l’épandage extensif des déblais à faibles doses sur des terrains cultivés pourrait être une alternative économique pour traiter les HC tout en respectant l’environnement. Dans ce contexte, l’évolution des hydrocarbures des déblais de forage volontairement épandus sur un sol agricole à des doses inférieures à 7 t HC ha⁻¹ a été étudiée lors d’une expérimentation pilote de plein champ.

Conditions expérimentales

75 t de déblais (DF) ont été produites lors d’un forage de la société pétrolière TOTAL. Essentiellement composés de matière minérale (83 %), ces déblais contenaient 12 % de calcium (chaux) et 12 % de matière organique dont des hydrocarbures (fuel) provenant du fluide de forage. Les teneurs en métaux lourds étaient bien en dessous des normes fixées pour l'épandage des boues de stations d'épuration urbaines. Ils n'ont donc pas constitué un facteur limitant l'épandage.

Quatre parcelles ont été délimitées dans une parcelle agricole située proche du forage. Après autorisation préfectorale, les déblais de forage furent épandus sur trois parcelles du champ à l'aide d’un épandeur agricole. L (0,86 ha), M (0,62 ha) et H (0,72 ha) reçurent respectivement trois doses de 15, 30 et 60 t DF ha⁻¹, ce qui correspond à 150, 300 et 600 g HC m⁻². Une parcelle témoin (T) de 0,86 ha n'a pas reçu de déblais. Un système de drainage situé à 60-80 cm de profondeur et deux regards de contrôle ont permis la récupération des eaux de drainage de la parcelle T et des parcelles M + H.

Pendant la durée de l’expérimentation, les parcelles expérimentales ont été cultivées. L’agriculteur a procédé de façon habituelle tant au niveau des fertilisants et des pesticides qu'au niveau des itinéraires techniques de travail du sol.

Après l'épandage, le champ a été labouré, hersé et fertilisé pour permettre la culture d’un maïs. Après récolte, du blé a été cultivé jusqu'à la récolte.

Puis, une culture de pois fut conduite jusqu'à la récolte. Dans les quatre parcelles (T, L, M, H), un suivi agronomique des trois cultures a été réalisé avec le concours de la Chambre d'Agriculture de la Marne.

Le suivi a porté sur la mesure des paramètres relatifs à la croissance des cultures : densité, hauteur, rendements, profil racinaire…

Comité de pilotage et contrôle administratif

Un comité de pilotage, formé d’administrations telles que la DRIRE, la DDASS, le Ministère de l’Environnement, la Chambre d’Agriculture de la Marne, d’entreprises comme Total, TVD, Elf Aquitaine, Coparex ou le BRGM, et de laboratoires scientifiques (Muséum National d’Histoire Naturelle : laboratoire de Cryptogamie, École Nationale Supérieure d’Agronomie et des Industries alimentaires de Nancy : laboratoire Sols et Environnement), a fixé les objectifs de l’expérimentation pour évaluer l’impact d’un tel épandage sur l’environnement. Un cahier des charges définissant les modalités de réalisation et de contrôle de l’expérimentation ainsi que des normes de rejets d’hydrocarbures fixant les concentrations limites en hydrocarbures dans les eaux de drainage à ne pas dépasser a été fixé par arrêté préfectoral. Ce comité de pilotage a été chargé de contrôler la réalisation et le suivi de cette expérimentation d’épandage.

Protocole analytique

Pour évaluer l’impact d’un épandage de déblais de forage sur l’environnement, des échantillons de terre et d’eaux de drainage ont été prélevés régulièrement durant les deux années après l’épandage. Le pH et les concentrations en hydrocarbures, en nutriments (N, P, K, carbone organique, bases échangeables) ont été analysés dans le sol. De même, les dénombrements des populations de bactéries hétérotrophes aérobies totales (BHT) et celles adaptées à la biodégradation des hydrocarbures (BAH) ont été réalisés régulièrement dans le sol et les eaux de drainage. Les concentrations en HC et en carbone organique total (COT) ont été analysées dans les eaux. Enfin, la recherche des hydrocarbures a été réalisée dans les parties aériennes des cultures (tiges-feuilles-grains) au moment de chaque moisson.

Évolution des hydrocarbures dans le sol et les eaux : impact écologique

Sol

Pendant les deux années d’expérimentation, les hydrocarbures ont été majoritairement (80-95 %) localisés dans les 40 premiers centimètres du sol. Leur concentration a diminué régulièrement pendant les 720 jours. Ainsi, au moment de l’épandage, la concentration en HC dans le niveau (0-20 cm) varie de 550 à 2200 µg g⁻¹ ; au temps 30 jours, elle varie de 200 à 1000 µg g⁻¹ ; deux ans plus tard, elle n’est plus que de 70 (L), 180 (M) et 200 (H) µg g⁻¹. Dans le niveau de sol 60-80 cm, des quantités plus faibles d’hydrocarbures sont décelables à chaque mesure expérimentale : en moyenne de 80 µg g⁻¹ après 30 jours et jusqu’à 5 µg g⁻¹ après 720 jours. Les analyses chromatographiques mettent en évidence la biodégradation des hydrocarbures (figure 1). Les alcanes linéaires et ramifiés ainsi que certains hydrocarbures aromatiques disparaissent régulièrement pour être au bout de 12 mois totalement biodégradés. Les isoprénoïdes pristane et phytane sont eux plus lentement assimilés mais le sont presque totalement au bout de deux ans. Ces analyses mettent aussi en évidence la persistance de certains hydrocarbures cycliques (saturés et aromatiques) présents dans l’UCM pendant les deux années d’expérimentation. En intégrant les concentrations d’hydrocarbures pour chaque profil de sol (0-80 cm), on obtient la figure 2 représentant l’évolution des quantités d’hydrocarbures (g HC m⁻²) pendant les 720 jours d’expérimentation. La disparition des hydrocarbures est régulière dans les trois parcelles d’épandage et est plus rapide la première année que la seconde. Deux années après l’épandage, respectivement, 93, 88 et 91 % des hydrocarbures épandus sur L, M et H ont disparu.

Microbiologie

La terre des parcelles contient naturellement une microflore bactérienne aérobie dans les 80 cm de sol analysé. Cette microflore (BHT) est à une concentration de l’ordre de 10⁸ g⁻¹. Il existe dans ces bactéries une population de micro-organismes ayant les capacités métaboliques de biodégrader les hydrocarbures pétrogéniques (BAH). Cette population est aussi présente dans les 80 cm de sol et représente de 1 ‰ à 1 % des BHT. L’évolution des populations de bactéries (BHT, BAH) des niveaux de sol (0-20 cm) des parcelles T et H est représentée figure 3. Pendant les 270 jours d’expérimentation, les variations de la température ambiante et la succession des cultures ont modifié légèrement la quantité de micro-organismes présents dans la parcelle T. Par contre, l’épandage de déblais a provoqué rapidement une augmentation significative des populations de BAH et BHT. En huit mois, ces populations augmentent respectivement de 1000 et de vingt fois par rapport à l’augmentation des bactéries du témoin. Les micro-organismes ont donc été stimulés par l’épandage des déblais. Grâce aux engrais agricoles apportés lors de chaque culture, ils ont biodégradé la majeure partie des hydrocarbures. À partir du temps 18 mois, les concentrations de BAH et de BHT diminuent progressivement jusqu’à revenir à la concentration des populations de bactéries de la parcelle T.

Eaux de drainage

Les analyses des eaux de drainage n’ont pas mis en évidence de différence entre le COT des parcelles T et M + H pendant les trois premiers mois qui ont suivi l’épandage. Pourtant, cinq jours après l’épandage, les analyses chromatographiques démontrent la présence des HC dans l’eau de drainage à la concentration de 1 mg L⁻¹. Ces hydrocarbures (nC15-nC25) sont présents dans l’eau à cette concentration pendant une semaine puis ne sont plus détectés. On les retrouve à chaque pic de drainage lors des épisodes pluvieux ou orages et durant l’automne et l’hiver de la première année. En intégrant les concentrations des hydrocarbures élués pendant les deux années, ce lessivage des hydrocarbures a représenté 1 % de la quantité d’hydrocarbures épandus. Néanmoins, les analyses microbiologiques des eaux de drainage ont démontré la présence de bactéries (BHT) dont certaines (BAH) assimilent les hydrocarbures en quantité équivalente à celle du sol. On a observé de 60 à 100 fois plus de bactéries dégradant les hydrocarbures dans les eaux des parcelles d’épandage prouvant donc que ces micro-organismes biodégradent aussi les hydrocarbures élués. Pendant les deux hivers, le COT de la parcelle d’épandage a été légèrement plus important que celui du témoin T. On a calculé, en tenant compte de l’efficacité du système de drainage, et en intégrant la différence des COT en fonction des flux des eaux de drainage et du temps, que la quantité de carbone organique produit par la biodégradation des HC et lessivé dans les eaux de drainage était de 7 g m⁻² pour H et 3,5 g m⁻² pour M.

Conclusion

Cette étude de deux années a montré que les hydrocarbures des déblais peuvent être biodégradés par les micro-organismes d’un sol agricole. Le phénomène de biodégradation s’est déroulé dans les 80 cm de sol. 50 % de disparition des HC a lieu la première année, et 50 % des molécules restantes sont assimilées la seconde. La vitesse de la dégradation microbienne des hydrocarbures est influencée par des

paramètres biologiques et physico-chimiques qui modifient l’activité microbienne. La température, la teneur en eau, la concentration de nutriments (N, P, K, O₂) dans le milieu sont les principaux facteurs qui modifient la biodégradation des HC. Les micro-organismes dégradant les HC ont consommé une partie des nutriments des engrais agricoles et une partie de l’azote organique du sol. Les températures optimales de la biodégradation des composés pétroliers se situent entre +20 °C et +37 °C. Pendant ces deux années d’expérimentation, la température sur le site a rarement dépassé les +25 °C et, de plus, la température moyenne sur le site a été de +11 °C, ce qui est bien en dessous des températures optimales de la biodégradation. Aussi, comme le pH, les teneurs en eau et en O₂ n’ont jamais été limitantes, la température ambiante a été le seul facteur limitant ralentissant l’activité microbienne et donc la vitesse de biodégradation. La biodégradation des hydrocarbures des déblais n’a pas été totale car il reste dans le sol de chaque parcelle 10 % de la quantité d’hydrocarbures épandue. Ces molécules sont essentiellement des molécules cycliques saturées et/ou aromatiques ramifiées. Ces composés adsorbés sur la matrice organo-minérale font à ce stade partie intégrante de la matière organique naturelle du sol et n’ont plus d’action phytotoxique sur les cultures.

La disparition des hydrocarbures d’un sol peut se réaliser par des procédés biologiques et abiotiques tels que la volatilisation, le lessivage ou la migration. Comme les déblais ont été rapidement enfouis par un labour dans le sol, l’action photolytique des UV n’a donc pas été une source majeure de disparition des HC. Dans cette expérience au champ, la plupart (> 90 %) des hydrocarbures sont restés piégés sur la matrice organo-minérale du sol du niveau 0-40 cm. Pourtant, certains HC ont été retrouvés dans les niveaux 40-60 et 60-80 cm ; on a montré qu’une infiltration d’hydrocarbures avait lieu à la vitesse de 6 µg HC g⁻¹ jour⁻¹ pendant les huit premiers jours, puis moins de 1 µg HC g⁻¹ jour⁻¹ après une année. Pendant la deuxième année, ce flux est négligeable, de l’ordre du ng HC g⁻¹ jour⁻¹. Un tel flux peut être considéré comme insignifiant ; pourtant, en l’intégrant sur une année, près de 8 % des HC épandus migrent à une profondeur d’au moins 70 cm. Néanmoins, les analyses microbiologiques ont mis en évidence l’existence de bactéries (BAH) qui assimilent ces HC.

Effets des déblais de forage sur la fertilité du sol : Conséquences agronomiques

Fertilité biologique

L’épandage n’a pas eu d’effet phytotoxique sur la germination et la levée des graines. Pourtant, pendant la croissance des végétaux, on observe des perturbations de l’alimentation minérale en phosphore après le stade de sevrage des plantes (4-5 feuilles). Des modifications physiologiques du développement du végétal sont également observées : la hauteur des plantes et le nombre moyen de feuilles formées par plante se développant sur les parcelles M et H est inférieur à celui des maïs du témoin. L’analyse des composantes du rendement montre que le rendement de la parcelle H est significativement inférieur de 17 % par rapport au témoin. Comme pour le maïs, la hauteur du blé sur les parcelles d’épandage est légèrement réduite. Durant la croissance, aucun symptôme de carence n’a été visible. Pourtant, au moment de la récolte, les diminutions des rendements des parcelles M et H ont été respectivement de 9 à 15 % par rapport au témoin ; le nombre d’épis formés par plante étant plus faible sur ces deux parcelles. Enfin, deux ans après l’épandage, la croissance du pois n’est plus perturbée par la présence de déblais dans le sol : la densité, la hauteur des plantes et le rendement des parcelles M et H ne sont pas significativement différents des valeurs observées sur la parcelle témoin. On n’a observé aucun symptôme de phytotoxicité sur la parcelle L. Dans tous les cas, les analyses des hydrocarbures dans les grains des trois végétaux cultivés n’ont pas révélé la présence d’hydrocarbures.

Fertilité chimique

Les analyses de sol effectuées régulièrement durant toute l’expérimentation ont montré des différences entre les parcelles T, M et H. Par contre, on observe peu de différences entre les analyses des parcelles T et L. Ainsi, les épandages de 30 et de 60 t ha⁻¹ de déblais ont modifié les caractéristiques du niveau 0-20 cm de sol en augmentant le pH, les teneurs en CaO et en COT tout en diminuant les concentrations en phosphore (P₂O₅) et en potassium (K₂O). Enfin, l’apport de déblais n’a pas modifié la teneur en N total et en N minéral des trois parcelles d’épandage. Les analyses des niveaux 40-60 et 60-80 ne mettent pas en évidence de différence entre les quatre parcelles.

Conclusion

Les constituants minéraux des déblais de forage ont modifié la fertilité chimique des 40 premiers centimètres des sols des parcelles d’épandage en augmentant le pH, la teneur en carbone organique et en oxyde de calcium. Les fluides de forage contiennent 6 % de CaCl₂ et 3 % de Ca(OH)₂, c’est pour cela que les déblais ont une teneur de 12 % de chaux (CaO, CaCO₃). L’épandage de ces déblais constitue donc un excellent chaulage du sol qui a occasionné une augmentation de plus d’une unité du pH des parcelles M et H. Ces variations de pH n’ont pas eu d’effet sur le processus de biodégradation.

Pourtant, avec l’augmentation de la teneur en calcium sur les parcelles L et M, la concentration en P a simultanément diminué. Cette diminution est due à l’immobilisation partielle des ions HPO₄²⁻ par leur complexation avec les ions Ca²⁺. Ce phénomène de diminution de la disponibilité en phosphore (HPO₄²⁻) a déjà été mis en évidence lors d’expérimentations d’épandage de boues de stations d’épuration chaulées. Néanmoins, nous avons montré au laboratoire que ce phosphore était partiellement non solubilisable mais était relargué progressivement du mélange sol-déblais. La concentration en phosphore dans le sol a été suffisante pour assurer le développement des micro-organismes impliqués dans le phénomène de biodégradation des hydrocarbures. En ce qui concerne les cultures, la diminution de cet élément a provoqué chez certains plants de maïs des carences caractéristiques au stade 3-4 feuilles. En effet, à ce stade les profils racinaires ont montré que toutes les racines étaient situées dans les vingt premiers centimètres du sol, là où la concentration en déblais est maximale. Trois mois après (stade 13-14 feuilles), ces profils ont montré que les maïs se développant sur les parcelles d’épandage avaient des racines beaucoup plus longues (50-60 cm) que les maïs témoin (30 cm). À ce moment, les carences en phosphore ont presque totalement disparu car les plantes ont utilisé le phosphore des niveaux de sol inférieurs. Le blé et le pois n’ont pas, eux, développé de carences nutritives en phosphore.

Conclusions et Perspectives

Cette expérimentation a montré qu’un landfarming de type extensif, c’est-à-dire avec des taux d’épandage d’hydrocarbures (< 6 t HC ha⁻¹) peut être

une alternative au traitement classique des déchets par des épandages de grandes quantités d’hydrocarbures sur des petites surfaces. Cette technique permet, en effet, de maintenir un couvert végétal sur les parcelles d’épandage en cultivant des plantes à vocation agricole par exemple et, en plus, elle ne nécessite aucune fertilisation supplémentaire aux fertilisations agricoles. Dans ces conditions et à des températures non limitantes, la biodégradation des hydrocarbures est optimale et l’impact sur l'environnement est limité. Pourtant, il subsiste quand même dans le sol au bout de deux ans des hydrocarbures adsorbés sur la matrice organo-minérale, mais n’ayant pas d’action phytotoxique sur les cultures.

De plus, des pertes abiotiques d’hydrocarbures par infiltration et lessivage ont lieu et sont d’autant plus intenses que la charge d’épandage est importante. Le traitement biologique des déblais de forage par des épandages, même à des doses inférieures à 3 t HC ha⁻¹, doit tenir compte de ces réalités. Il convient de ne pas surestimer les capacités de rétention et d’épuration des hydrocarbures par les constituants du sol. Les conséquences de tels épandages sur des sols n’ayant jamais été soumis à des apports d’hydrocarbures doivent être très rigoureusement appréciées afin de minimiser l’impact des hydrocarbures sur l’écosystème.

En effet, l’évolution de ces molécules dans le milieu est conditionnée par l'équilibre dynamique qui s’établit entre les hydrocarbures, la microflore du sol et les conditions pédoclimatiques de l'environnement. Cette étude expérimentale ne constitue pas une directive générale fixant le cahier des charges de l’épandage agricole des produits huileux. Néanmoins, les résultats de ce projet vont servir à mettre en place un procédé de biodégradation des hydrocarbures des déblais de forage plus complet et plus rapide qui intégrera un process de « biodégradation activée » des hydrocarbures, lequel permettra une transformation du déblais en un produit organo-calcique où les teneurs en HC seront moindres.