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Réutilisation des eaux par ultrafiltration après une filière conventionnelle de traitement des eaux usées

31 mars 2021 Paru dans le N°440 à la page 63 ( mots)
Rédigé par : Philippe MOULIN, Jiaqi YANG de Aix-Marseille Univ, Mathias MONNOT de Aix-Marseille Univ et 3 autres personnes

La réutilisation de l'eau profiterait à la société dans son ensemble, aux entreprises et plus généralement aux générations futures dans le contexte actuel de pollution et de raréfaction de la ressource en eau dans le monde. L'ultrafiltration (UF) est l'une des technologies de traitement les plus efficaces et les plus rentables dans le domaine de l’eau. Dans cette étude, une usine pilote d'UF semi-industrielle avec des rétrolavages classiques et des rétrolavages essorés périodiques a été exploitée pour confirmer la faisabilité de l’UF en tant que traitement tertiaire d’une filière conventionnelle de traitement des eaux usées et pour optimiser les conditions de la filtration. Cette étude comprend 15 conditions de filtration pour étudier l’impact du flux, du temps de filtration et de la fréquence des rétrolavages essorés sur les performances hydrauliques membranaires. Grâce à une analyse comparative de la qualité du perméat, des variations de perméabilité, du type de colmatage et du taux de conversion, trois conditions parmi les 15 étudiées présentent des performances globales plus élevées. Le fonctionnement en condition optimale en hiver et en été a confirmé que l’UF pouvait fournir des performances de filtration durables et adaptables indépendamment de la qualité de l'eau d'alimentation. La grande qualité du perméat d'UF permet sa réutilisation dans de nombreuses applications car elle répond parfaitement aux recommandations de réutilisation de l'Organisation Mondiale de la Santé, aux normes de l’Arrêté français du 25?juin 2014 modifiant l'arrêté du 2?août 2010 relatif à l'utilisation d'eaux issues du traitement d'épuration des eaux résiduaires urbaines pour l'irrigation de cultures ou d'espaces verts et au tout nouveau règlement 2020/741 du Parlement européen et du Conseil du 25?mai 2020 sur les exigences minimales en termes de réutilisation des eaux pour l’irrigation agricole. De plus, l'effet sur l'élimination des polluants émergents (SARS-CoV-2 et microplastiques) a été étudié. Ces travaux confirment le grand intérêt de l'UF comme traitement tertiaire pour la réutilisation de l'eau et donnent des indications opérationnelles pour l’exploitation à l'échelle industrielle.

La réutilisation de l'eau profiterait à la société dans son ensemble, aux entreprises et plus généralement aux générations futures dans le contexte actuel de pollution et de raréfaction de la ressource en eau dans le monde. L'ultrafiltration (UF) est l'une des technologies de traitement les plus efficaces et les plus rentables dans le domaine de l’eau. Dans cette étude, une usine pilote d'UF semi-industrielle avec des rétrolavages classiques et des rétrolavages essorés périodiques a été exploitée pour confirmer la faisabilité de l’UF en tant que traitement tertiaire d’une filière conventionnelle de traitement des eaux usées et pour optimiser les conditions de la filtration. Cette étude comprend 15 conditions de filtration pour étudier l’impact du flux, du temps de filtration et de la fréquence des rétrolavages essorés sur les performances hydrauliques membranaires. Grâce à une analyse comparative de la qualité du perméat, des variations de perméabilité, du type de colmatage et du taux de conversion, trois conditions parmi les 15 étudiées présentent des performances globales plus élevées. Le fonctionnement en condition optimale en hiver et en été a confirmé que l’UF pouvait fournir des performances de filtration durables et adaptables indépendamment de la qualité de l'eau d'alimentation. La grande qualité du perméat d'UF permet sa réutilisation dans de nombreuses applications car elle répond parfaitement aux recommandations de réutilisation de l'Organisation Mondiale de la Santé, aux normes de l’Arrêté français du 25 juin 2014 modifiant l'arrêté du 2 août 2010 relatif à l'utilisation d'eaux issues du traitement d'épuration des eaux résiduaires urbaines pour l'irrigation de cultures ou d'espaces verts et au tout nouveau règlement 2020/741 du Parlement européen et du Conseil du 25 mai 2020 sur les exigences minimales en termes de réutilisation des eaux pour l’irrigation agricole. De plus, l'effet sur l'élimination des polluants émergents (SARS-CoV-2 et microplastiques) a été étudié. Ces travaux confirment le grand intérêt de l'UF comme traitement tertiaire pour la réutilisation de l'eau et donnent des indications opérationnelles pour l’exploitation à l'échelle industrielle.
La pénurie d'eau est depuis longtemps une crise mondiale sous la pression grandissante de la croissance démographique, du changement climatique et de diverses pollutions. La réutilisation de l'eau, définie comme l'utilisation des eaux usées ou comme la récupération de l’eau d'une application à une autre, est une approche prometteuse pour atténuer durablement la crise de l'eau. Cependant, le volume total d'eau réutilisée dans le monde, qui est d'environ 14,2 milliards de m³/an, est inférieur à 4 % du volume total des eaux usées domestiques (Tejero and Zuazo, 2018). De plus, la proportion de réutilisation diffère beaucoup selon les pays et les régions. En Europe, environ 2,4 % du total des effluents d'eaux usées traitées ont été réutilisés en 2015, tandis que la France n'en a réutilisé qu'environ 1 % (Mudgal et al., 2015). Le marché de la réutilisation de l'eau est encore jeune et limité, ce qui doit être grandement amélioré à l'avenir. De nos jours, des technologies de traitement de plus en plus avancées pour la réutilisation des eaux usées municipales ont vu le jour, et la filtration membranaire est l'une des principales opérations unitaires. L'ultrafiltration (UF) a été largement acceptée comme l'une des technologies les plus efficaces et les plus rentables pour traiter les effluents secondaires à des fins de réutilisations non potables, telles que l'irrigation agricole, l'irrigation d’espaces verts, le nettoyage urbain etc. (Warsinger et al., 2018 ; Yang et al., 2020). L'UF permet une efficacité d'élimination élevée des matières en suspension (MES), de la turbidité et des micro-organismes (Qu et al., 2019 ; Warsinger et al., 2018). Dans un objectif de réutilisation, les études de Muthukumaran et al. (2011) et Pollice et al. (2004) ou Falsanisi et al. (2010) ont toutes confirmé que l'UF (avec préfiltre) pouvait fournir un perméat de qualité appropriée, tout en respectant les recommandations de réutilisation de l'Organisation Mondiale de la Santé (OMS). Néanmoins, certaines réglementations nationales ou internationales peuvent être aujourd’hui plus strictes comme le dernier règlement 2020/741 du Parlement européen et du Conseil du 25 mai 2020 fixant des exigences minimales de réutilisation de l'eau pour l’irrigation agricole (European Parliament, 2020).
De plus, le colmatage membranaire limite le fonctionnement économique du procédé d’UF pour le traitement des eaux usées (Zheng et al., 2014). La résistance hydraulique totale de colmatage est principalement composée de la résistance réversible et de la résistance irréversible (Boerlage et al., 2004). Le dépôt de macro-solutés ou de particules à la surface de la membrane est généralement réversible et non adhésif (Akhondi et al., 2014). Le blocage des pores et l'adsorption dans les pores quant à eaux sont généralement provoqués par les matières organiques et sont généralement irréversibles et adhésifs (Katsoufidou et al., 2008). Pour contrôler le colmatage, les conditions de filtration (flux, temps de filtration, nettoyage) doivent être optimisées car elles peuvent affecter directement soit la formation et la nature de la couche de colmatage, soit le mécanisme d'élimination du colmatage. Par exemple, le flux de filtration et la durée du cycle de filtration affecteront la densité et l'épaisseur du gâteau de colmatage déposée sur les membranes (Cordier et al., 2020). En outre, des nettoyages fréquents des membranes sont nécessaires, y compris un lavage physique et chimique, pour maintenir de bonnes performances de filtration. Le lavage chimique est efficace pour éliminer le colmatage irréversible grâce le plus souvent à la réaction entre les espèces colmatantes et les produits chimiques. Le choix des agents chimiques est basé sur le type de matériau membranaire et les types de colmatage (Shi et al., 2014). Les nettoyages physiques tels que les rétrolavages (RL) classiques et les RL aérés sont les méthodes couramment utilisées pour le contrôle du colmatage (Chang et al., 2017). Le RL peut détacher partiellement ou totalement le gâteau de colmatage de la surface de la membrane par filtration d’eau à contre-courant (RL classique) et de l’air peut être ajouté (RL aéré) pour plus d’efficacité (Akhondi., 2014 ; Li et al., 2014 ; Ye et al., 2011). Normalement, le RL aéré peut être effectué soit par injection d'air dans l'eau de RL, soit par injection d'air dans les fibres de la membrane avant RL classique : c’est le RL essoré (RLess). Concernant le RL aéré par injection d’air dans l’eau de RL, P.J. Remize et al. (2010) ont montré que ce type de RL améliorait nettement l'élimination des particules pendant la filtration à long terme. Concernant les RLess, C. Cordier et al. (2018) ont confirmé la plus grande capacité d'élimination du colmatage en détruisant même l'intégrité des cellules de certains microorganismes constitutifs de la couche de colmatage par cette injection d'air dans les fibres creuses qui permet un asséchement du gâteau avant un RL classique. Cependant, des RL aérés peuvent présenter certains inconvénients : (i) des RLs aérés fréquents et/ou à débits élevés d’air peuvent provoquer un blocage important des pores des membranes (Ye., 2011) ; (ii) le RLess peut entraîner un séchage partiel de certaines membranes, ce qui peut entraîner des problèmes de fragilisation et d'intégrité de la membrane (Chang et al., 2017) ; (iii) les RLs aérés nécessitent des coûts de fonctionnement plus importants. Compte tenu des avantages et des inconvénients des RLs classiques et aérés, il est donc intéressant d'alterner ces deux types de RL lors de la filtration et d’en étudier la fréquence optimale en termes d’efficacité et de coût.
Dans ce contexte, un pilote d'UF semi-industriel avec alternance de RLs classiques et RLess a été mis en place sur site avec un effluent secondaire réel issu d’une station de traitement des eaux résiduaires urbaines pour une application de réutilisation. Les objectifs de cette étude sont : (i) de vérifier la qualité du perméat en vue de sa réutilisation conformément à la nouvelle réglementation du Parlement européen entre autres et également vis-à-vis des polluants émergents (SARS-CoV-2 et microplastiques), (ii) de connaître les conditions de filtration durables (flux, temps de filtration, fréquence des RLess) permettant un flux stable et de faibles coûts d'exploitation, (iii) valider l'effet du RLess sur les performances de l’UF, et enfin (iv) vérifier les performances de l’UF sur le long terme en tant que traitement tertiaire pour une réutilisation des eaux usées traitées.

Matériels et méthodes

Qualité de l’eau à traiter

L'eau d'alimentation est un effluent secondaire d'une station d'épuration municipale (STEP), utilisant un procédé classique à boues activées, située à Châteauneuf-les-Martigues en France (13). Deux campagnes expérimentales ont été menées : en hiver (campagne 1 : octobre 2019 - mars 2020) et en été (campagne 2 : juillet 2020). Le tableau 1 montre la qualité de l'effluent d'entrée et de sortie de la station d'épuration. L'effluent de sortie de la station d'épuration correspond à l’eau d’alimentation de l’UF pour cette étude.

Description de l’unité pilote d’ultrafiltration
Figure 1 : Schéma de principe du pilote UF semi-industriel.

La capacité nominale du pilote d'UF, fabriqué par SUEZ, est de 20 m³ d'eau par jour. L'installation pilote peut être utilisée en mode manuel, en mode semi-automatique et en mode automatique. Les électrovannes sont à commande pneumatique. Les paramètres de fonctionnement tels que la pression, la température, la concentration en chlore et la turbidité de l'alimentation, le pH en sortie et les débits sont tous enregistrés automatiquement toutes les minutes par un enregistreur de données. La figure 1 montre le schéma simplifié de l'installation pilote et la figure 2 deux photos de l’installation. L'effluent secondaire de la station d'épuration (alimentation UF) est aspiré dans un réservoir d'alimentation T3 avant d'être pompé vers le module UF en mode filtration. Les réservoirs T1 et T2 sont utilisés pour le stockage du perméat (eau de RL). Une concentration de 5 ppm de chlore est ajoutée dans T1. Un préfiltre à disque de 130 μm est installé avant la membrane UF pour éviter le blocage des fibres creuses.

Figure 2 : Photos du pilote UF semi-industriel.

Membrane et module d’UF

Le module membranaire est un module d’UF fibres creuses interne-externe multicanaux ALTEONTM I de chez SUEZ-Aquasource (tableau 2). Il est opéré en filtration frontale puisqu’il s’agit du mode de filtration le plus utilisé dans les systèmes de traitement d'eau à grande échelle (Chew., 2018). La résistance hydraulique de la membrane neuve a été mesurée avec de l'eau propre à 4×1011 m-1 à 20 °C (perméabilité à l'eau pure = 900L·h-1·m-2·bar-1). La perméabilité maximale de la membrane UF avec l'eau d'alimentation est d'environ Lp = 600 L·h-1m-2·bar-1 à 20 °C. Par conséquent, chaque condition de filtration a été démarrée à partir de cette Lp initiale et la résistance de membrane correspondante de 6×1011 m-1 à 20 °C a été considérée dans la suite de ces travaux.
Nettoyage des membranes
Quatre types de nettoyages des membranes ont été utilisés dans ce pilote : (1) Rétrolavages classiques utilisant de l'eau de perméat de T2 sans chlore avec un débit de 2,5 m³·h-1. La durée et le volume d'eau utilisés lors d'un RL classique sont respectivement de 52 s et 36 L. (2) Les rétrolavages essorés (RLess) qui consistent en une vidange des fibres, un séchage du colmatage avec injection d'air et un RL classique avec de l'eau de T1. Ce type de rétrolavage a été décrit par Cordier et al. (2018, 2019). La durée et le volume d'eau utilisés lors d'un RLess sont respectivement de 67 s et 52 L. (3) Avant le début d’une nouvelle condition de filtration ou si la perméabilité descend en dessous de 200 L·h-1·m-2·bar-1 à température réelle, un RL chimique amélioré (CEB) est réalisé. Le CEB consiste en l'injection de produits chimiques dans les modules membranaires, puis trempage. Les produits chimiques sont soit l'acide sulfurique ([H+] = 1 000 ppm), soit l'hydroxyde de sodium ([OH-] = 800 ppm) couplé au chlore ([Cl actif] = 50 ppm). La durée de trempage est de 1 200 s. Après trempage, le système évacue les solutions de trempage par gravité, puis démarre avec un RL classique à long terme sans chlore jusqu'à ce que le pH de l'eau d’évacuation revienne à une valeur neutre. La durée et le volume d'eau utilisés lors d'un CEB sont respectivement de 1 560 s et 250 L. (4) De plus, un rinçage (flush) se produit au milieu de chaque cycle de filtration pendant environ 10 s avec des débits d'eau d'alimentation compris entre 2,0 et 3,0 m³·h-1 de bas en haut du module d’UF. Ce type de rinçage réduit l’adhésion de particules à la surface de la membrane (Gao et al., 2011).

Conditions de filtration

Les expériences ont été effectuées à flux constant (20 à 100 L·h-1·m-2). Quinze conditions différentes ont été étudiées et ont été séparées en 3 grands groupes pour étudier l'impact de la durée du cycle de filtration, du flux et de la fréquence des RLess sur les performances de filtration (tableau 3). La fréquence de RLess est notée « 1/n » dans la suite et signifie 1 RLess suivi de « n » RL classiques. Chaque condition a été menée en continu pendant plus de 40h pour une meilleure représentativité. Après chaque condition, plusieurs CEB ont été réalisés manuellement pour nettoyer la membrane jusqu'à ce que la perméabilité initiale (Lp) atteigne 600 L·h-1·m2·bar-1, de manière à maintenir le même état initial de membrane pour toutes les conditions de filtration.
Analyses des performances de l’UF
Perméabilité
La relation entre la perméabilité Lp (L·h-1·m-2·bar-1) et le flux J (L·m-2·h-1) peut être exprimée par l’Équation 1.
Équation 1

La différence de pression de part et d’autre de la membrane est appelée Pression Transmembranaire (PTM), exprimée en bar, elle est calculée par l’Équation 2 où Palim, Pconcentrat et Pperméat sont respectivement les pressions de l’alimentation, du concentrat et du perméat.

Équation 2


Résistances de colmatage
D’après la loi de Darcy, la résistance hydraulique de la membrane colmatée peut être calculée par l’Équation 3.
Équation 3

où PTM est la pression transmembranaire (Pa), μ la viscosité dynamique du perméat (Pa·s) et J est le flux appliqué (m·s-1). La résistance totale (Rt) est divisée en trois parties (m-1) : la résistance de colmatage irréversible (Rirr) qui ne peut pas être éliminée par RL, la résistance de colmatage réversible (Rre) qui peut être éliminée par RL et la résistance de la membrane propre (Rm).

Le flux à 20 °C est calculé par l’Équation 4 (Howell et al., 1996) :
Équation 4


Considérons deux cycles de filtration qui se suivent, il peut être considéré que la résistance de colmatage à la fin du cycle n-1 est composée comme suit (Équation 5) :
Équation 5

Alors qu’après un RL, la résistance totale au début du cycle (n) est (Équation 6) :

Équation 6

En connaissant Rm dans l’Équation 6 et en calculant la différence entre l’Équation 5 et l’Équation 6, les valeurs de Rirr et Rre lors du cycle n-1 peuvent donc être calculées.

Réversibilité du colmatage
L’efficacité des RL peut être mesurée par la réversibilité du colmatage qui en découle. Cette réversibilité a été mesurée après chaque cycle de filtration (n) d’après Chang et al. (2017, 2016). Elle a été calculée en utilisant les valeurs de PTM initiale et finale du cycle (n) ainsi que la PTM  initiale et finale du cycle (n) ainsi que la PTM initiale du cycle suivant . Comme décrit précédemment, le flux et la viscosité à 20 °C sont constants pour toutes les conditions de filtration donc la réversibilité du colmatage peut être calculée par l’Équation 7.
Équation 7

Taux de conversion en eau

Le taux de conversion en eau représente la quantité d’eau nette produite par rapport à la quantité totale d’eau filtrée. Ce rendement est calculé avec l’Équation 8.
Équation 8


où Valim est le volume total d’eau filtrée pendant les 40h de fonctionnement (équivalent au volume d’alimentation car mode frontal). Le calcul de Valim se fait en multipliant le flux J par le temps total de filtration tf. Vnet est la quantité nette d’eau produite. VCon est le volume de concentrat. VRL, VRLess, and VCEB représentent les volumes de perméat consommés par les RL classiques, les RLess et les CEB respectivement.
Impact de la fréquence des RLess sur l’augmentation de la résistance irréversible
Afin de connaître l'influence de la fréquence des RLess sur les performances de l’UF, l’évolution du colmatage irréversible en cours de fonctionnement peut être un paramètre intéressant à suivre. La relation entre la variation de Rirr/Rm et l'intégrale de la turbidité de l'eau d'alimentation (Équation 9) sera considérée pour étudier l'influence de la fréquence de RL sur l’accroissement du colmatage irréversible quelle que soit la turbidité de l'eau d’alimentation :
Équation 9


où l’intégrale de la turbidité avec le temps est la suivante avec n = nombre de cycles de filtration et t la durée d’un cycle de filtration :

La turbidité à elle seule ne peut rendre compte de la qualité de l’eau (la pollution organique n’est pas prise en compte), mais elle en reste un bon indicateur mesurable en continu.

Analyses de la qualité de l’eau
Les Matières en Suspension (MES) ont été mesurées avec un filtre en fibre de verre de 47 mm (Whatman). Le filtre a d'abord été rincé avec de l'eau distillée et séché pendant au moins 2 h à 105 °C après filtration de l'échantillon. La turbidité de l’alimentation et du perméat a été respectivement mesurée et enregistrée chaque minute par le pilote à l'aide d'une sonde TurbiMax W CUS31 (Endress Hauser) et mesurée en laboratoire (Turb 550 IR, WTW, Allemagne). La valeur de la conductivité a été déterminée avec un conductimètre (Sension + EC7, Hach, USA). Le pH a été mesuré avec un pH-mètre (Sension + pH31, Hach, USA).
Au cours de la campagne 1, l'analyse de la DCO a été réalisée dans des tubes de réactifs (test DCO C3/25), avec une plage de mesure de 10 à 150 mg·L-1. Un volume de 3 mL d'échantillon a été injecté dans tube de réactifs puis le tube a été agité et ensuite placé dans un four DCO à 148 °C pendant 2 h Enfin, les échantillons après refroidissement ont été analysés par un spectrophotomètre (190–1 100 nm, Photolab 6600 UV-Vis, WTW). Au cours de la campagne 2, la DCO (ISO 15705) et la DBO5 (NF EN ISO-5815-1) ont été analysés par un laboratoire externe (Carso - Laboratoire Santé Environnement Hygiène de Lyon) certifié par le Ministère de la Santé pour l'analyse de l'eau.
Un COT-mètre TOC-L (Shimadzu, Japon) basée sur la méthode d'oxydation catalytique par combustion à 680 °C a été utilisé pour mesurer la concentration en carbone organique total (COT). La méthode du carbone organique non purgeable (NPOC) avec une limite de détection de 4 μg·L-1 a été utilisée.
Les analyses microbiologiques ont également été effectuées par le laboratoire Carso et ont consisté en des mesures d'E. Coli (NF EN ISO 9308-1, NF EN ISO 9308-3), d'entérocoques (NF EN ISO 7899-1, NF EN ISO 7899-2), d’anaérobies sulfito-réducteurs (spores) (NF EN 26461-2), de bactériophages ARN F spécifiques (NF EN ISO 10705-1) et de SARS-CoV-2 par réaction en chaîne par polymérase quantitative en temps réel (qPCR). Les méthodes de détection NF EN ISO 9308-1 pour E. coli et NF EN ISO 7899-2 pour les entérocoques ont été utilisées lors de la campagne 1 avec les deux limites de détection à 1 CFU·100 mL-1. Les méthodes de détection NF EN ISO 9308-3 pour E. coli et NF EN ISO 7899-1 pour les entérocoques ont été utilisées dans la campagne 2 avec une limite de détection à 56 CFU·100 mL-1. Pour l'analyse de SARS-CoV-2, le gène codant pour la protéine d'enveloppe E est d'abord testé et le gène codant pour la nucléoprotéine N est testé uniquement si le premier gène est détecté.
La détection et l'identification des microplastiques ont été analysées par le système d'imagerie par spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier Spotlight 400 (FT-IR) de PerkinElmer après filtration des échantillons à travers un filtre revêtu d'or de 3 µm. Le traitement des données est réalisé par le logiciel siMPle (Systematic Identification of MicroPlastics in the Environment) développé par l'Université d'Aalborg, au Danemark et l'Institut Alfred Wegener, en Allemagne.
Pour toutes les analyses décrites précédemment, l'eau brute et l’effluent de sortie (alimentation UF) de la STEP et le perméat ont été échantillonnés et analysés en même temps.

Résultats et discussions

Variation de la qualité de l’eau d’alimentation
Figure 3 : Variation du débit d’eau usée brute et de la turbidité d’alimentation de l’UF en fonction du temps.

Le débit d’eau usée brute dans la station d'épuration change régulièrement entre le jour et la nuit. En fait, il existe de nombreux facteurs externes (tels que les usages domestiques, les conditions météorologiques, la température) qui affectent le débit et la qualité des eaux usées brutes. La figure 3 montre les variations du débit d'eau usée brute et de la turbidité de l'eau d'alimentation de l’UF obtenues pour une journée standard. Les périodes de pointe d'utilisation résidentielle de l'eau dans cette localité de France tout au long d'une journée se produisent normalement de 7h00 à 10h00, de 12h00 à 14h00 et de 18h00 à 20h00, tandis que les périodes creuses se situent entre minuit et 4h00. Généralement, les périodes avec un débit plus élevé signifient une charge plus élevé pour le procédé boues activées dans la station d'épuration. Selon Aygun et al. (2008), lors de l'augmentation de la charge organique dans les eaux usées brutes (augmentation de la DCO), les performances de traitement peuvent devenir moins bonnes et donc l'efficacité d'élimination de la DCO diminue. En outre, des débits plus élevés conduisent à un temps de sédimentation plus court dans le clarificateur, ce qui entraîne une diminution des taux d'élimination des particules (Rodríguez López et al., 2008). De plus, les changements climatiques, tels que les fortes pluies, peuvent augmenter considérablement le débit et augmenter la concentration en MES dans les eaux usées, affectant ainsi davantage les performances de traitement des eaux usées et la qualité des effluents (Rashid and Liu, 2020). Finalement, l'augmentation du débit d’eau usée brute conduira en grande partie à une détérioration de la qualité des effluents de la station d'épuration (alimentation UF), qui est la principale cause du colmatage des membranes d’UF. La figure 3 montre les variations de la turbidité de l'eau d'alimentation en fonction du temps. La variation de la qualité de l'eau d'alimentation semble corrélée positivement avec les variations du débit d'eau usée brute car les deux courbes suivent des tendances similaires. Par conséquent, la turbidité de l'eau d'alimentation varie régulièrement tous les jours avec les périodes de pointe et des périodes creuses similaires aux variations du débit d’eau usée brute. Il sera considéré que toutes les expériences ont subi ces mêmes variations.

Figure 4 : Variations de la perméabilité et de la turbidité de l’eau d’alimentation pendant l’expérience J60t20RLess1/3.

Les variations de perméabilité et de turbidité de l'eau d'alimentation obtenues dans l’expérience J60t20RLess 1/3 (J = 60 L·h-1·m-2-2, t = 20 min, 1 RLess suivi de 3 RL classiques) sont illustrées sur la figure 4. Les variations de perméabilité ont montré plusieurs irrégularités avec de fortes augmentations, comme dans les cercles (a) et (b) qui correspondent aux moments où la turbidité est devenue plus faible (périodes creuses). On peut considérer que les périodes creuses avec une turbidité d'alimentation plus faible (figure 3) ont entraîné moins d’espèces colmatantes sur la membrane, ainsi la perméabilité a diminué plus lentement (voire elle a augmenté) par rapport aux périodes de pointe. Pendant les périodes creuses, l'eau d'alimentation contient moins de turbidité, de MES et probablement aussi moins de matières organiques, ce qui entraîne un potentiel de colmatage plus faible. Par conséquent, avec les RL périodiques (1 RLess suivi de 3 RL classiques), la membrane d’UF serait nettoyée plus en profondeur pendant les périodes creuses que pendant les périodes de pointe, ce qui entraînerait une récupération de perméabilité plus élevée, comme pendant les périodes (a) et (b) de la figure 4.

Qualité du perméat
Pour assurer la sécurité et la fiabilité de l'eau réutilisée dans le cadre de cette étude, la qualité du perméat a été comparée à trois recommandations et normes. Le tableau 4 montre la qualité du perméat d'UF pendant la campagne 1 et la campagne 2 en comparaison avec les recommandations de l'OMS (Organisation mondiale de la Santé, 2006), les normes de l’Arrêté français du 25 juin 2014 modifiant l'arrêté du 2 août 2010 relatif à l'utilisation d'eaux issues du traitement d'épuration des eaux résiduaires urbaines pour l'irrigation de cultures ou d'espaces verts (Ministère de la Santé et des Sports, 2010) et au tout nouveau règlement 2020/741 du Parlement européen et du Conseil du 25 mai 2020 sur les exigences minimales en termes de réutilisation des eaux pour l’irrigation agricole (Union européenne, 2020). Les taux d'élimination ont été calculés pour évaluer l’effet de l'UF seule et l’effet de la filière complète STEP + UF. D’après le tableau 4, l’UF permet la rétention des microorganismes, y compris E. coli, entérocoques, spores de microorganismes anaérobies sulfito-réducteurs et bactériophages, car tous ces paramètres sont en-dessous de la limite de détection des méthodes d'analyse. En outre, les concentrations en DCO,DBO5, MES et la turbidité du perméat satisfont toutes aux trois normes. Cependant, en raison de la trop faible concentration dans l’eau brute, les abattements logarithmiques pour les spores des microorganismes anaérobies sulfito-réducteurs et les virus (bactériophages ARN F spécifiques) ne peuvent pas atteindre complètement la valeur de 4 alors que des concentrations dans le perméat en-dessous des limites de détection sont obtenues. En plus des paramètres présentés dans le tableau 4, les analyses de Salmonella, Legionella spp. et des œufs d'helminthes pathogènes viables, ont été analysés au cours de la campagne 2, comme mentionné dans le règlement de l'UE, et ils n'ont été trouvés dans aucun des perméats. Ainsi, quelles que soient les conditions de filtration et les variations de la qualité de l'eau d'alimentation, l'UF en tant que traitement tertiaire peut fournir une eau de haute qualité car elle atteint les recommandations de l'OMS, les normes de réutilisation françaises avec la qualité « A » et la réglementation de l'UE pour la réutilisation avec la qualité « A ».

En raison de la pandémie de Covid-19, le coronavirus SARS-CoV-2 a été mesuré dans les eaux usées brutes, l'alimentation d'UF et le perméat d'UF. Les eaux usées brutes ont été testées positives avec le gène de la protéine d'enveloppe E au-dessus de la limite de détection (17.000 unités génomiques par litre) mais en-dessous de la limite de quantification (170.000 unités génomiques par litre) et le gène nucléoprotéique N n'a pas été détecté. L'alimentation UF et le perméat UF ont été testés négatifs au SARS-CoV-2. Puisque la limite de détection de la méthode PCR est assez élevée, il est difficile de dire sur la base de ces seules analyses si le virus est complètement absent de l’alimentation UF et du perméat. Selon des publications récentes dans ce domaine, les résultats indiquent que le traitement secondaire des eaux usées peut contribuer à réduire la concentration de SARS-CoV-2 dans les eaux usées, et que le traitement tertiaire ou la désinfection peut améliorer l'inactivation du SARS-CoV-2 dans les stations d'épuration (Rimoldi et al., 2020 ; Sherchan et al., 2020). Bogler et al. (2020) ont affirmé dans leur publication que le SARS-CoV-2 devrait être éliminé de manière fiable par UF. Sur la base de tous ces résultats, le perméat d'UF ne contiendrait pas de SARS-CoV-2 infectieux et pourrait donc être réutilisé en toute sécurité.

Figure 5 (a) : Les types de polymères dans l'eau d'alimentation et leur distribution de taille. (b) La quantité et la distribution granulométrique des microplastiques dans l’alimentation et le perméat. La taille des disques représente la surface relative des PMs.

Récemment, la pollution aux microplastiques a également attiré l'attention du monde entier en tant que nouveau polluant émergent, en particulier en raison de ses effets écotoxicologiques et de son accumulation dans les corps par transmission dans la chaîne alimentaire (Ma et al., 2019). La figure 5 (a) montre les types et la quantité de polymères dans l'eau d'alimentation qui comprend 45,8 % de polyéthylène (PE), 45,8 % de polypropylène (PP), 4,8 % de polyéthylène téréphtalate (PET), 2,4 % de polystyrène (PS) et 1,2 % de polyamide (PA). La figure 5 (b) montre la distribution des microplastiques dans l'alimentation et le perméat d'UF. La figure 6 montre la capacité de l'UF à retenir les particules de microplastiques (PMs) de différentes tailles. Les résultats montrent une excellente capacité d'élimination de l’UF (> 95%) des PMs de dimension supérieure à 70 μm. Cependant, les taux de rétention des PMs par l’UF diminuent à mesure que la taille des particules diminue. Lorsque la dimension des PMs est ≤ 40 μm, le taux de rétention est inférieur à 17 %. Le bilan global donne environ 207,5 PMs·L-1 dans l'alimentation et 17,5 PMs·L-1 dans le perméat, ce qui donne un taux de rejet global de 91,6 % des PMs. En effet, malgré la taille apparente plus grande des PMs par rapport à la taille des pores de l’UF (0,02 µm), la rétention n'est pas complète notamment pour les plus petites particules et de futures recherches seront entreprises pour comprendre pourquoi.

Figure 6 : Les taux de rejet des PMs par UF pour différentes gammes de tailles de particules basées sur la dimension mineure. La valeur limite de détection (correspondant à la longueur d’un côté de pixel) est de 6,25 μm pour le perméat et de 25 μm pour l'alimentation.

Impact du temps de filtration et du flux sur les performances hydrauliques

La réversibilité moyenne du colmatage par les RL classiques et les RLess obtenue dans les différentes conditions est représentée sur la figure 7. D'après la figure, la réversibilité par RLess fluctue entre 110 % et 180 % dans toutes les conditions, ce qui est bien supérieur à la réversibilité par RL classique (entre 70 % et 90 %). Il est donc très intéressant d'utiliser des RLess pour une gestion du colmatage à long terme.
Figure 7 : Réversibilité du colmatage par RL classique et RLess pour différentes conditions de filtration.

Une classification de toutes les conditions est proposée dans le tableau 5 en fonction de la réversibilité du colmatage, du volume total filtré au cours d'un cycle (Vf-cyc), de la PTM initiale du cycle et du nombre de CEB en 40 h de fonctionnement. D'après la figure 7, les conditions J30t30RLess1/3 et J60t20RLess1/3 ont été réalisés avec une capacité d'élimination du colmatage par RLess plus élevée que les autres avec des valeurs de réversibilité de 150 % et 180 %, respectivement. Ces conditions à faible flux ou à faible temps de filtration correspondent au plus petit volume ultrafiltré, à la plus petite PTM initiale et à aucun CEB nécessaire en 40 h de fonctionnement. Par conséquent, ces conditions sont appelées conditions douces. Les trois conditions J80t60RLess1/3, J80t60RLess1/4 et J100t30RLess1/3, ont des réversibilités plus faibles par RL classiques et RLess. Ces conditions avec un flux élevé ou des temps de filtration élevés nécessitent au moins 5 CEB en 40 h de fonctionnement. Ainsi, ces conditions sont appelées conditions difficiles. A part les conditions douces et difficiles, le reste des conditions est considéré exploitable (appelées conditions normales dans le tableau 5) avec une réversibilité par RL classique comprise entre 80 % et 90 %, et une réversibilité par RLess comprise entre 120 % et 145 %.

Les conditions difficiles J80t60RLess1/3 et J80t60RLess1/4 pourraient filtrer le volume le plus élevé de perméat (720 L) pendant un cycle, ce qui signifie également qu’une plus grande quantité d’espèces colmatantes serait retenue par les membranes. La résistance de colmatage fortement accrue a ainsi réduit la réversibilité de ce colmatage par RL classique et RLess. Ce phénomène peut s'expliquer par le volume de filtration plus élevé sur un cycle de filtration (Vf-cyc), résultat combiné de l’augmentation du flux et du temps, ce qui signifie plus de particules et de matières organiques retenues par la membrane augmentant ainsi les colmatages irréversible et réversible. Pour la condition J100t30RLess1/3, même si le volume total filtré dans un cycle (450 L) est inférieur à celui de certaines conditions normales (comme J60t60RLess1/3 et J80t40RLess1/3), la réversibilité par RL classique et RLess est encore plus faible avec des CEB plus fréquents. Selon la loi de Darcy, l’augmentation du flux (100 L·m-2·h-1) augmente la PTM (0,17 bar) dès le début du processus de filtration. L'augmentation de la PTM peut comprimer la couche de colmatage (c'est-à-dire la densité du gâteau), ce qui pourrait favoriser aussi la pénétration des plus petites particules dans les pores de la membrane, augmentant ainsi le colmatage irréversible (Raffin et al., 2012). Dans ce cas, bien que les RLs puissent éliminer de manière significative le gâteau à la surface de la membrane, ils ne peuvent pas éliminer efficacement les plus petits composés adsorbés sur le matériau de la membrane, diminuant ainsi la réversibilité des RLs classiques et RLess (Ye et al., 2011). Puisque le colmatage irréversible semble principalement lié à l’augmentation de la PTM, la formation du colmatage irréversible semble plus sensible à l'augmentation du flux qu'à l'augmentation du temps de filtration dans ces essais. Ceci est en accord avec Akhondi et al. (2014).

Afin de confirmer les résultats ci-dessus, les variations et la composition des résistances de colmatage en fonction du temps ont été calculées pour chaque condition et il ressort que :
  • Dans des conditions douces, la résistance de membrane (Rm) est en position dominante pendant toute la filtration et la résistance irréversible Rirr n’atteint même pas un tiers de Rm.
  • Dans des conditions normales, Rirr atteint progressivement la valeur de Rm après 35 h de fonctionnement et reste dans le même ordre de grandeur que Rm.
  • Dans des conditions difficiles, Rirr augmente très rapidement depuis le début et dépasse la valeur de Rm. Des valeurs de résistances réversibles plus élevées que dans des conditions douces ou normales sont également à noter.
Figure 8 : Taux de conversion en eau : résultats pour une fréquence de RLess de 1/3.

Parce qu'un CEB consomme plus de produits chimiques, de perméat et d'énergie par rapport à un RL classique ou un RLess, il est nécessaire de réduire au maximum la fréquence des CEBs. Il a été précédemment estimé que des conditions d'exploitation durables correspondent à moins de 2 CEB par jour (Field and Pearce, 2011). Par conséquent, les conditions difficiles ne peuvent pas être considérées comme les conditions optimales pour un fonctionnement à long terme. De plus, le perméat est produit pour être réutilisé, mais il est également utilisé pour les nettoyages. La consommation de perméat dans les RLs classiques, RLess et CEB diminue donc la productivité du système. Par conséquent, il est nécessaire d'étudier le taux de conversion en eau dans les différentes conditions pour faire la comparaison, illustrée par la figure 8, avec une fréquence de RLess de 1/3. Les taux de conversion les plus élevés sont obtenus dans les conditions normales, en particulier dans les conditions J60t60RLess1/3 et J80t40RLess1/3, avec 92,7 % et 94,5 %, respectivement. Les conditions douces présentent les taux de conversion les plus faibles entre 70,7 % et 72,2 % en raison des fréquents RLs classiques et RLess et des faibles flux. Les taux de conversion en conditions difficiles J100t30RLess1/3 et J80t60RLess1/3, se situent à un niveau intermédiaire, allant de 84,7 à 89,9 %. Les conditions J60t60RLess1/4 et J80t60RLess1/4 ont donné des taux de conversion de 92,8 % et 90,8 % respectivement. Par conséquent, les taux de conversion les plus élevés parmi ces conditions ont été obtenus dans les conditions J80t40RLess1/3, J60t60RLess1/4 et J60t60RLess1/3 : ce sont les conditions optimales d’exploitation.

Impact de la fréquence des RLess
Figure 9 : Variation de la résistance irréversible en fonction de l’intégrale de la turbidité dans le temps pour différentes fréquences de RLess (1/3, 1/4, 1/6, 1/9, et aucun RLess) à flux = 60 L·m-2·h-1 et t = 60 min.

Pour évaluer l'impact de la fréquence des RLess sur les performances de filtration, 5 fréquences différentes (1/3, 1/4, 1/6, 1/9 et aucun RLess) (tableau 3) ont été testées, à même flux et même temps de filtration (J = 60 L·m-2·h-1 et t = 60 min). La variation de (Rirr/Rm)n/(Rirr/Rm)initial en fonction de l'intégrale de la turbidité basée sur l’Équation 9 reflétant l’augmentation de Rirr a été calculé et est illustré sur la figure 9. L'intégrale de la turbidité permet de considérer la variation de la qualité de l'eau d'alimentation au fil du temps en considérant la turbidité comme un indicateur principal de la qualité de l'alimentation. Il s’agit bien évidemment d’une hypothèse simplificatrice car d’autres paramètres vont jouer un rôle dans l’établissement du colmatage irréversible. Il est à noter que la filtration entre 2 CEB a été considérée comme une nouvelle phase de filtration indépendante. Par conséquent, l'intégrale de la turbidité sera recalculée à partir de 0, et correspondant à une nouvelle valeur de (Rirr/Rm)ini. Ceci explique pourquoi certaines conditions présentent plusieurs phases. Sur la figure 9, deux zones principales peuvent être décrites. La zone 1 correspondant aux fréquences de RLess 1/9 et aucun RLess présente de très grandes augmentations de (Rirr/Rm)n/(Rirr/Rm)initial avec l’augmentation de l’intégrale de la turbidité. De plus, 2 CEBs ont eu lieu pendant 2 jours de filtration. La zone 2 correspondant aux fréquences de RLess 1/3, 1/4 et 1/6 où (Rirr/Rm)n/(Rirr/Rm)initial augmente doucement avec l’intégrale de la turbidité. Les fréquences de RLess 1/3 et 1/4 sont les meilleures avec d’excellentes capacités d’éliminations de Rirr ce qui permet d’ailleurs le maintien de la perméabilité au-delà de 200 L·h-1·m-2·bar-1 en 2 jours de filtration. Aucun CEB n’a eu lieu dans ces conditions. Ainsi, ces fréquences sont les plus adaptées pour un fonctionnement sur le long terme à l’échelle industrielle. Ce résultat est cohérent avec celui obtenu sur eau de mer (Cordier et al., 2020), où les RLess avec des fréquences de 1/3 et 1/5 étaient plus efficaces pour contrôler l’augmentation de la résistance irréversible qu’avec des fréquences de 1/7 et 1/9, à J = 60 L·m-2·h-1 et t = 60 min.

Performances hydrauliques sur le long terme dans les conditions optimales
Figure 10 : Variation de perméabilité en hiver (du 26/02/2020 au 18/03/2020).

D’après les résultats précédents, les trois meilleures conditions de fonctionnement sont J80t40RLess1/3, J60t60RLess1/4 et J60t60RLess1/3. Pour vérifier la faisabilité et la durabilité des conditions optimales, des tests d'environ un mois ont été réalisés en condition J60t60RLess1/3 aussi bien en hiver (du 26/02/2020 au 18/03/2020) qu'en été (du 01/07/2020 au 27/07/2020). D'après la figure 10 et la figure 11, le pilote d'UF a montré des performances de filtration stables, avec de grandes capacités de récupérations de perméabilité (par RL classique, RLess et CEB) pendant un fonctionnement à long terme, en été comme en hiver. La fréquence des CEB a été de moins d'une fois par jour, ce qui répond aux objectifs de durabilité. Cependant, la fréquence des CEB est instable, ce qui est lié à la qualité de l'eau d'alimentation et aux changements de température. En été, les baisses de perméabilité semblent plus rapides qu'en hiver, mais il semble également que les récupérations de perméabilité par CEB soient plus importantes qu'en hiver. Des baisses de perméabilité plus rapides en été peuvent être liées à un plus grand nombre d'algues observées dans l'effluent de la station d'épuration, ce qui entraîne plus de MES et de matières organiques. Par conséquent, le potentiel de colmatage sur la membrane en été est relativement plus élevé qu’en hiver mais en même temps, la température moyenne de l’eau en été était de 27,7 ± 1,3 °C, alors qu’en hiver, elle était de 20,2 ± 3 °C ce qui pourrait conduire à une meilleure efficacité de tous les nettoyages (Alresheedi and Basu, 2019 ; Lintzos et al., 2018). En effet, la réversibilité moyenne par RLess en été et en hiver est respectivement de 144 ± 46 % et 135 ± 21 %. Cependant, l'augmentation de la température de l'eau a eu peu d'effets sur les performances du RL classique : la réversibilité moyenne de celui-ci en été et en hiver est autour de 80 %. Bien qu'il y ait un potentiel de colmatage plus élevé sur la membrane en été, l'augmentation de température correspondante a amélioré l'efficacité de nettoyage des RL classiques et des CEB, entraînant finalement une récupération durable de la perméabilité et une fréquence de CEB raisonnable.

Figure 11 : Variation de perméabilité en été (du 01/07/2020 au 27/07/2020).

Conclusion

Dans cette étude, l'ultrafiltration est considérée en tant que traitement tertiaire pour la réutilisation des eaux usées municipales en exploitation semi-industrielle et pour la première fois plusieurs conclusions peuvent être tirées :
(i) La qualité du perméat d'UF est adaptée aux applications de réutilisation non potable car elle respecte les recommandations de réutilisation de l'OMS, les normes françaises de réutilisation et la réglementation européenne la plus récente pour l'irrigation agricole. De plus, la concentration en SARS-CoV-2 est inférieure aux limites de détection après l’UF et la membrane d’UF s’est avérée efficace pour la rétention de la plupart des microplastiques. C'est l'une des premières fois qu'une analyse microplastique 3D (type, taille, nombre) est réalisée aux bornes de l'UF.
(ii) Concernant les conditions de fonctionnement les plus appropriées pour l'UF : des conditions douces avec un flux plus faible ou un nettoyage physique fréquent (temps de filtration court) ont abouti à une productivité insuffisante et ont été rejetées. Des conditions difficiles avec un flux plus élevé ou un temps de filtration plus long ont également été rejetées en raison de la forte fréquence de CEB qui a conduit à une stabilisation de la perméabilité difficile et à une consommation élevée de perméat et de produits chimiques. Enfin, les conditions standard J80t40RLess1/3, J60t60RLess1/4 et J60t60RLess1/3 se sont démarquées des autres avec des performances globales plus élevées. Comme la qualité du perméat n'est pas affectée par les conditions de filtration, la comparaison des performances s’est basée sur la réversibilité par RL classique et RLess, l'augmentation de la résistance irréversible, la fréquence des CEB et les taux de conversion en eau. Bien entendu, ces conditions sont fonction de la station d'épuration et de la qualité de l'eau d'alimentation, mais cette étude a tout de même défini quelques gammes de conditions d'exploitation pour les futurs gestionnaires de l'eau et ingénieurs pour le traitement tertiaire des eaux usées municipales avant réutilisation.
(iii) Pour toutes les conditions, les RLess ont permis une excellente réversibilité du colmatage, qui était environ 1,25 à 2 fois plus élevée que celle par RL classique en moyenne. En analysant l'influence de la fréquence des RLess sur le contrôle du colmatage irréversible, la résistance irréversible a augmenté plus rapidement avec la diminution de la fréquence des RLess. Des fréquences de RLess de 1/3 ou 1/4, un flux constant de 60 L·m-2·h-1 et un temps de filtration de 60 min sont recommandés.
(iv) Concernant les conditions durables retenues, plus de 20 jours de fonctionnement en condition J60t60RLess1/3 en hiver et en été ont confirmé que le pilote d'UF pouvait fournir des performances de filtration durables et adaptables indépendamment de la température et de la qualité de l'eau d'alimentation.
Ces travaux confirment le grand intérêt de l'UF en tant que traitement tertiaire de STEPs classiques pour la réutilisation des eaux.
Remerciements
Les auteurs tiennent à remercier Perkin Elmer pour les analyses des microplastiques, SUEZ Aquasource pour le prêt et le soutien technique du pilote d’ultrafiltration et le China Scholarship Council pour son soutien financier partiel (201801810046).