La complexité des lixiviats de centres de stockage nécessite de mettre en place des procédés de traitement adaptables et de hautes performances épuratoires. C?est pourquoi, cet article présente l'intérêt des procédés membranaires dans le traitement de ces effluents. Actuellement, le procédé le plus employé est l'osmose inverse car il permet de filtrer directement le lixiviat brut tout en respectant les normes de rejet les plus strictes. Toutefois, ce système est de plus en plus combiné avec d'autres procédés membranaires : microfiltration, ultrafiltration ou nanofiltration. Ces derniers permettent de prétraiter le lixiviat avant un traitement de finition par osmose inverse. Les lixiviats étant des effluents très chargés, les performances des procédés membranaires sont limitées, notamment par le colmatage. Un élément qui est également à prendre à compte dans une filière de traitement des lixiviats par procédé membranaire est la prise en charge et le devenir des concentrats, qui représentent de faibles volumes mais qui sont très chargés. Des améliorations technologiques permettent de favoriser la productivité de ces procédés et de limiter les phénomènes de colmatage.
De par leur charge polluante souvent importante, les lixiviats doivent subir un traitement d’épuration avant d’être rejetés vers le milieu naturel. Devant des réglementations de plus en plus strictes en termes de rejet, les filières traditionnelles, qui dérivent du traitement des eaux usées, ont dû évoluer avec l’introduction des procédés membranaires dans la chaîne de traitement tels que des opérations de microfiltration, ultrafiltration, nanofiltration ou encore d’osmose inverse. Ainsi les nouvelles filières de traitement des lixiviats qui incluent une ou plusieurs opérations de filtration membranaire vont être présentées.
La principale limitation des traitements traditionnels réside dans la difficulté d’assurer face aux variations des caractéristiques de l’effluent brut, une qualité constante de l’effluent traité associée à une productivité optimale. En effet, l’efficacité des différents traitements biologiques est faible durant la saison d’hiver, époque où la production d’effluent est généralement maximale.
Ces traitements perdent aussi en efficacité dès lors que le lixiviat se stabilise.
Si l’élimination de certains polluants minéraux peut être assurée par des opérations unitaires (ex : stripping pour l’ammoniaque, précipitation à la chaux pour les métaux), celle des matières organiques reste partielle et ne permet pas d’atteindre des niveaux de purification compatibles avec la législation actuelle.
Par conséquent, pour assurer la qualité des rejets, le recours aux procédés membranaires est devenu fréquent. Ces procédés offrent la meilleure fiabilité face à la forte variabilité qualitative et quantitative des lixiviats.
Parmi eux, l’osmose inverse et la nanofiltration sont utilisées en traitement de finition, alors que la microfiltration et l’ultrafiltration interviennent davantage comme procédé de séparation de la biomasse issue d’un réacteur biologique (bioréacteur à membranes) ou encore comme étape de prétraitement.
Bien souvent, seule l’osmose inverse permet de rejeter des effluents conformes aux normes actuellement en vigueur.
Cet article s’attache à faire le point sur les différentes filières de traitement existantes qui incluent un ou plusieurs procédés membranaires, ainsi qu’à décrire leurs avantages, leurs limites et les conditions de leur mise en œuvre.
plusieurs procédés baro-membranaires. Les rôles respectifs de ces différentes opérations de séparation dans la chaîne de traitement seront définis.
L’osmose inverse
À ce jour, l’osmose inverse (OI) s’impose comme une étape prépondérante et indispensable face au durcissement des réglementations en termes de rejet. À l’échelle industrielle, l’OI est souvent utilisée seule, avec comme simple prétraitement une filtration sur filtres à sable et/ou filtres à cartouche, ou comme étape de finition suite à un traitement biologique conventionnel ou à un bioréacteur à membranes. L’OI peut parfois être combinée à une étape de prétraitement comme la microfiltration, l’ultrafiltration ou la nanofiltration. Des prétraitements par coagulation-floculation et par précipitation chimique à la chaux ont également été testés dans le but de réduire, au préalable, la teneur en composés organiques réfractaires. La figure 1 récapitule les chaînes de traitement les plus utilisées industriellement intégrant une étape d’OI.
Depuis 1980, l’application de l’OI pour le traitement direct des lixiviats a fait l’objet de nombreuses applications industrielles aux États-Unis, en Europe et en Asie. Les récentes évolutions technologiques ont conduit à la multiplicité des matériaux, des modules et des modes de fonctionnement. Le choix d’une membrane et de son mode de mise en œuvre dépend du type d’effluent à traiter. Le dimensionnement d’une unité industrielle passe encore souvent par des essais pilotes.
Les premiers modules utilisés dans le traitement des lixiviats étaient de types tubulaires et spiralés. Toutefois, des problèmes de colmatage surviennent fréquemment lors du traitement des lixiviats, en comparaison à la production d’eau potable à partir d’eau de mer ou d’eau saumâtre. C’est pourquoi une nouvelle configuration d’écoulement, dite à canal ouvert, a fait son apparition avec succès sur le marché du traitement des lixiviats.
Dès 1988, les premières applications du DT-Module ou « Disc-Tube Module » développé par la société Pall-Rochem se font connaître dans ce domaine. Dans un DT-Module, les membranes sont empilées entre des disques autour d’un axe central de serrage de telle façon que le liquide à traiter s’écoule à grande vitesse entre elles. Les lentilles membranaires de forme octogonale sont fabriquées au moyen de deux membranes soudées par ultrasons et entre lesquelles est glissée une nappe de fibres synthétiques assurant l’écoulement du perméat vers les ouvertures centrales (figure 2).
Au début de l’année 1993, plus de la moitié des systèmes d’OI implantés sur site utilisait ces modules. Ils ont été conçus pour réduire les phénomènes d’encrassement et de polarisation de concentration au niveau des membranes. La popularité du DT-Module tient également au fait que cette technologie permet de répondre à beaucoup des exigences de l’exploitant, à savoir des coûts d’exploitation optimisés grâce à des besoins énergétiques faibles, des quantités de produits de nettoyage réduites, une maintenance plus aisée et une haute efficacité de traitement même face à des variations qualitatives importantes du lixiviat brut.
Comme pour les traiteurs d’eaux et afin de maîtriser les stocks, la filtration fonctionne à débit de production constant. La chute des performances au cours du temps due au colmatage se traduit par une montée de la pression transmembranaire au cours du cycle de filtration. À la fin du cycle de filtration (généralement pour une pression de 55 à 60 bar), une procédure de lavage est déclenchée. Il existe également une dérive au cours du temps de la pression de début de cycle, qui tend à devoir diminuer les temps de cycle ou le taux de conversion de l’installation.
L’eau épurée est rejetée vers le milieu naturel tandis que le concentrat généré et les eaux de lavage sont généralement post-traités ou bien recirculés sur les casiers de déchets du CSDU (Centre de Stockage des Déchets Ultimes). Bien souvent, la forte charge polluante de ces effluents impose de réaliser deux étages d’OI en série, voire plus si nécessaire.
Les premières unités de traitement des lixiviats par OI, qui datent du début des années 1980, comprennent deux étages : le premier étage est équipé de membranes tubulaires et le second de membranes spiralées. Le concentrat du premier étage est recirculé sur le casier de déchets alors que le perméat est envoyé vers le second étage. Le concentrat du second étage est renvoyé en tête du traitement et le perméat vers le
Tableau 1 : Paramètres opératoires de deux unités industrielles d’OI pour le traitement des lixiviats
| Rastorf | Wijster | |||
|---|---|---|---|---|
| Étage 1 | Étage 2 | Étage 1 | Étage 2 | |
| Volume traité (m³ /j) | 800 | 1 056 | ||
| Taux de conversion (%) | 71 | 54 | ||
| Conductivité du lixiviat (µS·cm⁻¹) | 15 000 | 25 000 | ||
| Surface membranaire (m²) | 210 | 120 | 1 702 | 691 |
| Température (°C) | 30 | 30 | 25-30 | 25-30 |
| Pression (bar) | 30 | 20 | 40 | 50 |
| Flux (L·h⁻¹·m⁻²) | 15-18 | 30 | 18 | 34 |
| Durée de vie des membranes (années) | 1,5 | 2 | 2 | 3,5 |
Le lixiviat est préfiltré puis acidifié avant les opérations d’osmose inverse (OI), sans autre prétraitement. La figure 3 présente le schéma de fonctionnement des unités d’OI exploitées sur les sites de Wijster (Hollande) et de Rastorf (Allemagne). Les pressions transmembranaires appliquées sont inférieures à 60 bar et les taux de conversion se situent généralement entre 50 % et 70 %. La rétention des polluants est très élevée, comme le montrent les tableaux 2 et 3.
Les rendements d’élimination de la DCO et de N-NH₄⁺ avec ces membranes tubulaires et spiralées sont supérieurs à 99 % sur l’unité de Rastorf. L’efficacité est également prouvée pour les sels minéraux et les métaux lourds. Le tableau 4 présente une synthèse des résultats obtenus à l’échelle pilote pour le traitement des lixiviats par OI.
À partir de 1988, de nouvelles unités de traitement intégrant la technologie du DT-module sont apparues en Allemagne :
- Schwabach (1988) : deux étages d’OI équipés de DT-Module ;
- Ihlenberg (anciennement Schönberg) (1990) : 36 m³·h⁻¹ (unité la plus importante construite à ce jour ; traite lixiviats et eaux usées diverses) ;
- Kolenfeld (1990) : deux étages d’OI équipés de DT-Module, capacité 30 m³·j⁻¹ ;
- Wiershop, Süsel, Lochau et Höfer (1991) : mise en service d’unités supplémentaires ;
- Lichow-Dannenberg et Burgdorf (1992) : installations complémentaires.
Les données du tableau 5 permettent d’évaluer l’efficacité de l’unité de Schwabach équipée de deux étages de DT-modules. Le succès de ce type d’installation s’est également vérifié sur la décharge d’Ihlenberg (tableau 6). Généralement, ces premières unités affichent des taux de rétention moyens de 99 % sur les sels, les métaux lourds et les polluants organiques. Les pressions de service varient, en fonction de la qualité du lixiviat et de la fréquence des nettoyages, entre 36 et 60 bar.
Tableau 2 : Efficacité de traitement de l’unité d’OI implantée sur le site Rastorf
| Paramètre | Lixiviat brut | Perméat | Rendement d’élimination (%) |
|---|---|---|---|
| pH | 8,6 | 5,25 | — |
| Conductivité (µS·cm⁻¹) | 1 700 | 314 | 81,53 |
| DCO (mg·L⁻¹) | 2 560 | 21 | 99,18 |
| DBO₅ (mg·L⁻¹) | 65 | 0,6 | 99,08 |
| NH₄⁺ (mg·L⁻¹) | 465 | 5 | 98,71 |
| Cl⁻ (mg·L⁻¹) | 4 219 | 72 | 98,29 |
| SO₄²⁻ (mg·L⁻¹) | 2 800 | 12 | 99,57 |
| Ca²⁺ (mg·L⁻¹) | 160 | 2,1 | 98,69 |
| Zn²⁺ (mg·L⁻¹) | 20 | 10 | 50,00 |
| Cu²⁺ (mg·L⁻¹) | 640 | 28,8 | 95,50 |
| Pb²⁺ (mg·L⁻¹) | 20 | 5 | 75,00 |
| Cd²⁺ (mg·L⁻¹) | < 10 | 1 | > 90 |
| Hg²⁺ (mg·L⁻¹) | < 1 | 0,6 | > 40 |
Tableau 3 : Efficacité du système d’OI à 2 étages implanté à Wijster (Hollande)
| Paramètre | Lixiviat brut | Perméat du 2ᵉ étage | Rendement d’élimination (%) |
|---|---|---|---|
| pH | 8,2 | 5,6 | — |
| DCO (mg·L⁻¹) | 1 600 | 8 | 99,5 |
| DBO₅ (mg·L⁻¹) | 60 | 2 | 93,7 |
| Azote total (mg·L⁻¹) | 480 | 10 | 97,9 |
| Cl⁻ (mg·L⁻¹) | 2 250 | 45 | 97,9 |
| Débit (m³·h⁻¹) | 35 | 27 | — |
Tableau 4 : Efficacité du procédé d’OI, à échelle pilote, appliqué au traitement des lixiviats
| Qualité moyenne du lixiviat (DCO g·L⁻¹) | Matériau / Géométrie de la membrane | Surface (m²) | T (°C) | P (bar) | Flux de perméat (L·h⁻¹·m⁻²) | Rendement d’élimination de la DCO (%) |
|---|---|---|---|---|---|---|
| 335-925 | Composite / Tubulaire | 0,013 | 20-40 | 30 | 3-48 | > 98 |
| 1 301 | Tubulaire / Spirale | — | 25 | 40 | 30 | 99 |
| 0,1749 | Acétate de cellulose / Plane | 0,0155 | 25 | 27,6 | 5 | 96-98 |
| 846 | Polyamide / Spirale | — | 25 | — | — | 97 |
| 1 820 | Polyamide / Spirale | 6,7 | — | — | — | 97 |
| 200,5 / 1 700 | Polyvinyle / Spirale | 0,00444 | 30 | 30 | 20-32 | 89 |
| 3 000 | — / Spirale | — | 55 | 58 | — | — |
Prétraitement.
Lixiviat
Le débit spécifique moyen de perméat atteint 15 L·h⁻¹·m⁻². Ces unités permettent d’atteindre des taux de conversion de l’ordre de 80 % pour des consommations énergétiques de l’ordre de 5 kWh·m⁻³ de perméat produit. Un retour d’expérience sur le long terme vient confirmer l’efficacité de ces systèmes, en termes de qualité du perméat rejeté, sur plus de 150 unités de traitement de lixiviat de par le monde. Les pressions normales utilisées en OI atteignent 60 bar. Les progrès technologiques effectués au début des années 90 ont permis à la société ROCHEM d’adapter son système DT-module et ainsi concevoir des modules pouvant supporter des pressions allant jusqu’à 140 bar.
La mise en œuvre de pressions aussi élevées permet de reculer encore les limites de récupération des sels fixées par la pression osmotique du liquide. Ainsi, les taux de concentration des matières organiques et minérales dissoutes ont été doublés et le taux moyen de récupération du perméat est passé de 80 % (soit un Facteur de Concentration Volumique (FCV) égal à 5) à 90 % (FCV = 10). Il devient ainsi possible de concentrer les sels jusqu’à des conductivités de 100 à 120 mS·cm⁻¹ alors que la limite de concentration des unités à 60 bar se situait entre 50 et 60 mS·cm⁻¹.
Le but de ce procédé de concentration supplémentaire consiste à réduire encore les volumes de concentrat à post-traiter. Aussi, combiné à des techniques chimiques de précipitation des sels, l’OI à très haute pression permet de maximiser le taux de récupération de perméat en minimisant les risques de colmatage dus au dépassement de la limite de solubilité des sels. Après une cristallisation contrôlée des sels dans le concentrat d’un premier étage d’osmose et leur élimination, le second étage à très haute pression permet d’atteindre jusqu’à 95 % de récupération d’eau du lixiviat brut, ce qui correspond à un FCV égal à 20. Les efficacités des principales unités industrielles de traitement des lixiviats, utilisant un ou plusieurs étages d’OI à très haute pression, sont présentées dans le tableau 7, en termes de flux de perméat et de taux de conversion. Sur certaines unités de traitement, comme à Ihlenberg et Halle-Hochau en Allemagne, des étages d’OI opérant jusqu’à 200 bar ont été testés. Comparés aux étages d’OI menés à 60 ou même 120 bar, les coûts d’investissement et la consommation énergétique […]
Tableau 5 : Lixiviats traités à Schwabach par une unité d’OI à 2 étages et équipée de DT-modules
| Paramètres | Lixiviat brut | Perméat du 2ᵉ étage | Rendement d’élimination (%) |
|---|---|---|---|
| DCO (mg·L⁻¹) | 912 | 15 | 98,4 |
| COT (mg·L⁻¹) | 289 | 4 | 98,6 |
| NH₄⁺ (mg·L⁻¹) | 1 955 | 42 | 97,9 |
| NO₃⁻ (mg·L⁻¹) | 455 | 18 | 96,0 |
| Cl⁻ (mg·L⁻¹) | 6 360 | 14 | 99,8 |
| SO₄²⁻ (mg·L⁻¹) | 2 200 | 4,8 | 99,9 |
| Hydrocarbures (mg·L⁻¹) | 13,4 | 0,3 | 97,8 |
| Cr⁶⁺ (mg·L⁻¹) | 2,18 | 0,1 | 95,4 |
| Cu²⁺ (mg·L⁻¹) | 0,97 | 0,1 | 89,6 |
Tableau 6 : Performances d’une unité type de traitement des lixiviats équipée de DT-Module implantée à Ihlenberg (Allemagne)
| Paramètres | Lixiviat brut | Perméat I | Perméat II | Rendement d’élimination (%) |
|---|---|---|---|---|
| pH | 7,7 | 6,8 | 6,6 | – |
| Conductivité (µS·cm⁻¹) | 17 250 | 382 | 362 | 97,9 |
| DCO (mg·L⁻¹) | 1 800 | 15 | < 15 | > 99,2 |
| NH₄⁺ (mg·L⁻¹) | 366 | 4,8 | 0,6 | 99,8 |
| Cl⁻ (mg·L⁻¹) | 2 830 | 48,4 | 9,9 | 99,9 |
| Na⁺ (mg·L⁻¹) | 4 180 | 55,9 | 2,5 | 99,9 |
| Métaux lourds (mg·L⁻¹) | 0,25 | < 0,005 | < 0,005 | > 98 |
Tableau 7 : Mise en œuvre industrielle du procédé d’OI seul avec la technologie DT-module « Haute Pression »
| Site | Débit à traiter | Pression (bar) | Flux de perméat (L·h⁻¹·m⁻²) | Taux de conversion (%) |
|---|---|---|---|---|
| Ihlenberg (Allemagne) | 36 m³·h⁻¹ | 60 (1ᵉʳ étage) | 8 – 10 | 70 |
| 120 (2ᵉ étage) | 9 | 20 | ||
| 200 (3ᵉ étage) | 4 – 5 | 7 | ||
| Halle-Hochau (Allemagne) | 17 m³·h⁻¹ | 60 (1ᵉʳ étage) | 6 | 65 |
| 120 (2ᵉ étage) | 7 | 11 | ||
| 200 (3ᵉ étage) | 4 | 10 | ||
| Görlitz (Allemagne) | — | 60 (1ᵉʳ étage) | — | 86 |
| Ilmenau (Allemagne) | — | 140 (2ᵉ étage) | 11 | 95 |
| Achental (Autriche) | 60 000 m³·an⁻¹ | 60 (1ᵉʳ étage) | — | 85 – 90 |
| Yachiyo (Japon) | 70 m³·j⁻¹ | 65 (1ᵉʳ étage) | — | 50 – 85 |
| 120 – 200 (2ᵉ étage) | — | 80 – 90 |
que de ces étages fonctionnant à 200 bar sont élevés (tableaux 8 et 9). L'installation de ces modules coûte, en effet, trois fois plus cher à l'achat et consomme jusqu'à six fois plus d’énergie. Ainsi, les différents retours d’expériences montrent qu’avec les modules actuellement disponibles, il n'est pas intéressant de fonctionner à des pressions transmembranaires supérieures à 150 bar. Des améliorations dans la mise en œuvre du procédé d’OI Haute Pression (120-140 bar) ont été envisagées. L’intégration d'un étage de nanofiltration (NF) dans la filière de traitement permet d’augmenter l'efficacité des étages d’OI Haute Pression, d’une part, en limitant les risques de colmatage dus à la précipitation du CaSO₄, et d’autre part, en diminuant considérablement la pression osmotique de l’effluent. L'utilisation de la NF pour le traitement des lixiviats est présentée dans le paragraphe suivant.
La nanofiltration
Comme en OI, les membranes de nanofiltration (NF) sont caractérisées par une rétention élevée de substances organiques de poids moléculaire compris entre 200 Da et 2000 Da. Ces membranes permettent la séparation des ions monovalents et des ions bivalents. Ainsi, la haute rétention des ions sulfates et des matières organiques dissoutes et la faible rétention des ions chlorures et sodium permettent de réduire le volume de concentrat par rapport à la mise en œuvre d'une séparation par OI.
Le tableau 10 permet par exemple d’apprécier les performances d’un tel traitement, à l'échelle pilote.
Le tableau 11 permet de comparer l'OI et la NF.
La principale application de la NF au niveau industriel reste la combinaison avec une étape de cristallisation des sels comme prétraitement lors de la mise en œuvre d'une unité d’OI haute pression.
Pour cette application, des membranes planes et des modules à canaux ouverts spécifiques ont été développés par la société Pall-Rochem : les modules Disc-Tube Filter (ou DTF-module).
Ils permettent d’optimiser l'interaction entre les différents paramètres de l’écoulement tels que la vitesse de circulation et les pertes de charges.
Leur lavage est facilité et ils présentent la particularité d’être insensibles aux microparticules.
De tels modules de NF ont été mis en place sur plusieurs sites allemands tels que Hall-Hochau, Ihlenbergh, Görlitz ou Ilmenau.
La figure 4 présente la filière de traitement mise en œuvre sur ces sites.
Une telle filière de traitement (figure 5) a également été mise en place en 1999 sur le site de Yachiyo au Japon.
La combinaison de ces procédés permet d’atteindre des niveaux de consommation énergétique de l’ordre de 8,5-12 kWh·m³ pour des taux de conversion d’environ 97 % au lieu de respectivement 4-6 kWh·m³ et 80 % pour les unités d’OI fonctionnant à 60 bar.
Pour exemple, les sites allemands de Ihlenberg, Görlitz et Ilmenau fonctionnent respectivement à des taux de conversion de 97 %, 95 % et 95 %.
Lorsque les normes de rejet locales sont moins sévères, d'autres utilisations de la NF dans la filière de traitement sont envisageables.
Le procédé de NF peut alors être utilisé comme étape finale du traitement, en aval d’un traitement biologique par exemple (figure 6).
Tableau 8 : Consommation énergétique spécifique (kWh·m³ de perméat) des installations d’OI appliquées au traitement des lixiviats
Tableau 9 : Coûts d’investissements spécifiques des installations d’OI appliquées au traitement des lixiviats
| Etage – PTM | Coût d'installation (US $.m²) | Coût des modules (US $) | Coût des membranes (US $.m²) | Indice de coût (%) |
|---|---|---|---|---|
| 1ᵉʳ – 65 bar | 660 | 3 445 | 270 (1997) | 100 |
| 2ᵉ – 120 bar | 915 | 5 280 | 395 (1997) | 125 |
| 3ᵉ – 200 bar | 1 665-2 220 | 8 055 | 395 (1997) | 300 |
fluent. Dès 1984, l’UF permet d’éliminer efficacement les molécules organiques à haut poids moléculaire responsables du colmatage des membranes d’OI. En revanche, l’élimination des espèces minérales demeure faible. En 1998, un système original associant l’UF et l’OI est breveté. Le procédé d’UF utilisé en pré-traitement est équipé de membranes céramiques tubulaires. Il permet d’atteindre des taux de conversion de 90 % (FCV = 10) au niveau de l’étape d’OI, tout en limitant le colmatage des membranes et en minimisant la dépense énergétique.
Une autre application efficace des procédés d’UF et de MF pour le traitement des lixiviats, davantage rapportée dans la littérature, est le bioréacteur à membrane (BRM). Au fur et à mesure que la décharge vieillit, les caractéristiques du lixiviat évoluent : la matière organique biodégradable disparaît peu à peu, au profit de fortes teneurs en composés azotés. Les processus d’oxydation biologique de la matière organique et de dénitrification des composés azotés tendent à s’arrêter. Associée à un réacteur biologique, la séparation membranaire par UF (ou MF) joue un rôle important car elle autorise de pouvoir travailler à des concentrations et des âges de boues élevés, c’est-à-dire dans des conditions très favorables à la biodégradation de la matière organique et au développement de la biomasse responsable de la nitrification.
L’exemple de l’unité de traitement située dans la province de Chung-Nam (Corée) vient prouver l’efficacité d’une telle filière. Après une précipitation chimique, le procédé se constitue d’un BRM utilisant une membrane de MF immergée, appelée KIMAS (Kolon Immersed Membrane Activated Sludge), et d’une étape finale d’OI à membranes spiralées. Le BRM fonctionne en mode séquencé anaérobie/aérobie, classique pour les composés azotés. Le procédé d’OI, quant à lui, permet la rétention des composés non biodégradables de faibles poids moléculaires et des sels.
Tableau 10 : Performances du traitement des lixiviats par le procédé de NF
| Qualité moyenne du lixiviat (DCO g L⁻¹) | Conditions opératoires | Performance | ||||
|---|---|---|---|---|---|---|
| Seuil de coupure (Da) | Surface (m²) | T (°C) | P (bar) | Flux de perméat (L h⁻¹ m⁻²) | Rendement d’élimination de la DCO (%) | |
| — | — | — | — | — | — | — |
| — | — | — | — | 8,5 | 7-12 | 97,5-99 |
| 550-2295 | 450 | 0,007 | 25 | 15-30 | 55-75 | 55-60 |
| 500 | 1 000 | 0,125 | 25 | — | 18 | 60 |
| — | 450 | 0,049 | 25 | — | 52 | 75 |
| 200-600 | 200-300 | 0,0045 | 25 | 20 | 80 | 52-66 |
Tableau 11 : Comparaison des performances des procédés d’OI et de NF appliqués au traitement d’un lixiviat biologiquement prétraité
| Paramètre | Taux de rétention des membranes d’OI (%) | Taux de rétention des membranes de NF (%) |
|---|---|---|
| DCO | 92-97 | 85-95 |
| AOX | 80-91 | 82-90 |
| N-NO₃ | 83-93 | 5-20 |
| Cl⁻ | 85-95 | 5-20 |
| SO₄²⁻ | 95-99 | 90-98 |
| Métaux lourds | 88-97 | 85-96 |
Tableau 12 : Caractéristiques des membranes utilisées sur l’installation de Chung-Nam (Corée) [4]
| Microfiltration | Osmose inverse | |
|---|---|---|
| Fabricant | SK Chemicals (Corée) | Filmtec (USA) |
| Modèle | KIMAS | SW-4040 |
| Géométrie | Immergée | Spiralée |
| Matériau | Polysulfone | Polyamide |
| Seuil de coupure | 0,1 µm | 99 % rétention de NaCl |
| Surface | 5 m² | 6,7 m² |
Tableau 13 : Efficacité d’un procédé de traitement hybride BRM + OI [4]
| Paramètre | Lixiviat | Perméat du BRM | Perméat de l’OI* | Normes de rejet en Corée (1997) |
|---|---|---|---|---|
| DBO₅ (mg·L⁻¹) | 100–500 | 4,329 | 17 (97 %) | < 50 |
| DCO (mg·L⁻¹) | 400–1 500 | 211–856 | 67,2 (97 %) | < 600 |
| MES (mg·L⁻¹) | 200–1 000 | 15 | 1,6 (99 %) | < 50 |
| NH₄⁺ (mg·L⁻¹) | 200–1 400 | 100–408 | 10,47 (96 %) | < 100 |
| NO₃⁻ (mg·L⁻¹) | 28–251 | 34–378 | 7,23 (93 %) | < 200 (NO₃⁻) |
* taux de rejet de l’OI
Les performances relatives à chaque membrane sont résumées dans le tableau 12. L’utilisation du BRM permet l’élimination de plus de 97 % de la DBO₅. L’amélioration de la nitrification par ce procédé est un atout important vis-à-vis de l’étape finale d’OI. En effet, les membranes d’OI étant chargées négativement, elles s’avèrent beaucoup plus efficaces sur la rétention d’anions comme les nitrates ou les nitrites, que sur la séparation de cations comme les ions ammonium, ou même d’espèces neutres comme l’ammoniaque dissous. L’élimination des MES par le BRM permet également l’utilisation de modules d’OI à membranes spiralées. Comme le montre le tableau 13, le couplage avec l’étape finale d’OI permet d’abattre très efficacement la matière organique dissoute non biodégradable et l’ensemble des composés azotés présents, avec des rendements d’élimination moyens supérieurs à 95 %. La littérature récente fait également apparaître d’autres études qui viennent démontrer l’efficacité du BRM sur l’élimination des matières polluantes carbonées et azotées (tableau 14). En résumé, l’utilisation d’un couplage BRM/OI permet d’obtenir une qualité de perméat qui, d’une part, répond à des exigences réglementaires strictes, et d’autre part reste stable malgré les variations qualitatives du lixiviat. Mais ce procédé de traitement hybride reste efficace pour des lixiviats jeunes.
Limitations des procédés membranaires
Les procédés membranaires connaissent des limitations majeures lorsqu’ils sont appliqués au traitement des lixiviats de centre de stockage telles que :
- la prise en charge et le devenir du concentrat qui est généré (de 20 % à 50 % du débit à traiter selon les sites) dont il faut trouver un exutoire adapté ;
- le colmatage important des membranes, spécifique à ce type d’effluent très encrassant, qui engendre des pertes de productivité pouvant devenir rédhibitoires.
Si la prise en charge et le devenir des concentrats est rarement abordé dans les études portant sur le traitement des lixiviats par OI, en revanche les pertes d’efficacité du procédé d’OI dues au colmatage des membranes sont clairement énoncées.
Les prochains paragraphes abordent, de manière plus détaillée, les deux principales problématiques qui demeurent aujourd’hui lors du traitement de ces effluents par des procédés membranaires. Toutefois, il est intéressant de constater qu’il n’y a que deux inconvénients pour des procédés qui doi-
Tableau 14 : Performances du BRM pour le traitement des lixiviats [5]
| Qualité moyenne du lixiviat | Rendement d’élimination (%) |
|---|---|
| DCO (mg·L⁻¹) 2 740 ± 300 | 95,98 |
| NH₄⁺ (mg·L⁻¹) 6,5–7,5 | 98,7 |
| NO₃⁻ (mg·L⁻¹) — | 98 |
Tableau 15 : Vue d’ensemble des possibilités de réutilisation, post-traitement et rejet d’un concentrat
| Réutilisation |
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|---|---|
| Post-traitement |
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| Incinération |
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| Rejet dans les eaux de surface |
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| Rejet en eaux souterraines |
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| Mise en centre de stockage |
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Lixiviats de centre de stockage, l’obtention d’un concentrat fortement chargé tant en sels qu’en composés organiques impose, à terme, d’avoir recours à un post-traitement. Pour des CSDU jeunes, dans lesquels le lixiviat est encore relativement biodégradable, ce post-traitement du concentrat peut être limité à une simple réinjection contrôlée sur le massif de déchets. Durant cette recirculation, la qualité du concentrat va s’améliorer et un équilibre entre la lixiviation et la biodégradation va alors s’instaurer pour la fraction organique de la pollution. Par contre, cette solution s’avère nettement moins bénéfique lorsqu’il s’agit de CSDU plus âgés ou dans le cas de lixiviats présentant une part minérale importante. Des solutions beaucoup plus onéreuses doivent être envisagées comme l’évaporation et le séchage suivis par une étape de stabilisation/solidification. Cette dernière permet d’obtenir un matériau de faible perméabilité à l’eau, avec une forte stabilisation des métaux lourds (très fai-
…ble lixiviation possible) qui pourra être stocké en CSDU sans risque environnemental supplémentaire. D'autres possibilités de post-traitement du concentrat sont également évoquées en gardant à l'esprit les contraintes écologiques et économiques, telles que le transport des concentrats vers une usine d'incinération équipée pour la combustion des effluents liquides à risques (fours tournants) ou la solidification du concentrat avec différents matériaux comme les mâchefers d'incinération ou les boues issues de station d'épuration des eaux usées. Les résidus solides peuvent alors être stockés dans le même centre d'enfouissement. Une dernière possibilité est le traitement dans une station d'épuration par dilution de ce concentrat avec les eaux usées. Cette dernière solution pose le problème de l'acceptation par la station de ce concentrat.
Toutefois, tous ces procédés de post-traitement restent onéreux et le coût global du traitement des lixiviats tend à doubler lorsque ces concentrats sont évacués et traités en dehors du site. C'est pourquoi bien souvent, malgré le vieillissement du CSDU et les effets néfastes engendrés, les exploitants continuent à recirculer les concentrats issus de ces procédés membranaires dans les alvéoles de stockage, réduisant par la même occasion le coût de fonctionnement de la filière de traitement. Cette réinjection massive peut alors entraîner des problèmes d'inhibition de l'activité biologique du fait de la forte teneur en sels de ces concentrats et en particulier ceux issus de l'OI. Localement, au point d'injection, un arrêt de la méthanisation est probable jusqu'à dilution de la masse saline par la masse d'eau présente. De plus, d'un point de vue bilan massique, si les sels ou la DCO (essentiellement solubles) ne sont pas piégés dans le massif de déchets (par précipitation, complexation…), cette masse sera à nouveau entraînée dans les lixiviats au fur et à mesure de leur production. Au final, cette réinjection engendre une augmentation de la DCO dure et de la salinité des lixiviats qui finit par entraîner une perte de productivité importante du procédé d'OI. Ces problèmes expliquent donc la volonté des industriels à trouver des solutions permettant de réduire les volumes de concentrat générés, comme par exemple la mise en place d'étapes d'OI à haute pression qui permettent d'augmenter les taux de récupération en eau de la filière de traitement. Mais ces procédés restent très onéreux.
Le colmatage des membranes d'OI
Même si l'intégration des procédés membranaires dans les filières actuelles de traitement des lixiviats permet d'atteindre des niveaux de dépollution remarquables en accord avec les prescriptions réglementaires les plus strictes, il n'en reste pas moins que la purification de ces effluents pose encore d'importants problèmes de colmatage des membranes. Le caractère encrassant des lixiviats est d'ailleurs très souvent souligné. Grâce aux nouvelles configurations à canal ouvert comme le DT-module, les problèmes de colmatage ont été réduits mais n'ont pas pour autant été résolus. Des pertes d'efficacité importantes du procédé d'OI ont d'ailleurs été constatées par nombre d'auteurs. Par exemple, sur le site de Ihlenberg, une baisse du débit spécifique de filtration de 46 % en 42 h de fonctionnement a été enregistrée, malgré la mise en œuvre de rétrolavages à l'eau à raison de deux par heure. Souvent, ce colmatage est attribué à une adsorption de surface de matières colloïdales, préférentiellement des substances humiques. Ces substances humiques sont des composés organiques à haut poids moléculaires, de très faible biodégradabilité et riches en fonctions carboxyliques et aromatiques. Ils représentent une part importante de la DCO dite « dure ». Ces pertes d'efficacité ont également été constatées au niveau des procédés membranaires intégrés en tant que prétraitement de l'OI dans la chaîne de traitement, comme la MF, l'UF et la NF. Plusieurs études menées à l'échelle pilote montrent qu'au même titre que l'OI utilisée sans prétraitement, la NF d'un lixiviat brut connaît d'importants problèmes de colmatage. Ainsi une perte en flux allant de 36 à 73 % est relatée, sous des conditions de pression allant de 5 à 20 bar et pour des temps de fonctionnement allant de 2 à 100 heures. Enfin, ces problèmes de colmatage existent aussi au niveau des membranes d'UF ou de MF. Rappelons que la limitation majeure des BRM lors de leur utilisation pour le traitement des lixiviats est le colmatage des membranes.
Dans le cas où l'OI est mise en œuvre sans prétraitement, cette diminution nette des flux de filtration impose alors souvent :
- de réduire la durée des cycles de fonctionnement de l'OI pour déclencher des nettoyages plus fréquents des membranes, parfois inefficaces. La durée de vie moyenne de ces dernières s'en trouve alors réduite et les coûts de fonctionnement augmentés,
- de travailler à des pressions plus élevées, pour tenter de conserver des facteurs de concentration volumique proches de 5. Dans bien des cas, un volume de concentrat important est généré (souvent supérieur à 20 % du débit traité) et vient augmenter considérablement les coûts de fonctionnement du procédé s'il est post-traité.
Conclusion
De par leur charge polluante importante, les lixiviats doivent subir un traitement d'épuration avant d'être rejetés vers le milieu naturel. Aujourd'hui, du fait du vieillissement de la plupart des centres de stockage qui génèrent des lixiviats de plus en plus stabilisés et devant le durcissement de la réglementation en France mais aussi en Europe, en Amérique et en Asie, les procédés de dégradation biologiques même couplés à des traitements physico-chimiques ne parviennent plus à traiter efficacement ces effluents. Les filières de traitement ont donc dû évoluer avec l'intégration des nouvelles technologies pour pouvoir satisfaire aux normes toujours plus contraignantes sur la qualité de l'eau produite. Dans ce contexte, les procédés membranaires se sont et continuent encore à s'intégrer de manière exponentielle dans le marché du traitement des lixiviats. Ces procédés offrent la meilleure fiabilité face à la forte variabilité qualitative et quantitative des lixiviats et surtout permettent de rejeter des effluents conformes aux normes les plus strictes [5]. Parmi eux, le procédé d'Osmose Inverse (OI) est aujourd'hui devenu le procédé ultime indispensable au traitement des lixiviats. Il s'avère le plus répandu dans de nombreux pays d'Europe de l'Ouest (France, Allemagne, Italie…), d'Amérique du Nord (États-Unis, Canada) et d'Asie (Chine, Corée). La quasi-totalité des installations de traitement qui ont recours à ce procédé affichent des rendements d'épuration moyens de 99 %. Malgré les récentes évolutions technologiques, qui
…ont conduit à la multiplicité des matériaux et l'arrivée sur le marché de la technologie spécifique du DT-module (Pall Rochem). Le procédé d’OI appliqué seul au traitement des lixiviats connaît à l’échelle industrielle deux principaux facteurs limitants propres aux procédés membranaires :
- - tout d’abord, la forte salinité de l’effluent qui induit des pressions osmotiques importantes au niveau du procédé,
- - puis le colmatage important des membranes par des molécules organiques à haut poids moléculaire qui proviennent de la stabilisation des lixiviats, telles que les substances humiques.
Les conséquences directes sont une limitation majeure du taux de conversion du procédé (50 à 80 %) et donc la génération de volumes importants de concentrat au niveau des installations (de l’ordre de 20 à 50 % du débit à traiter en entrée de station). Le post-traitement de ces concentrats, résidus de traitement, représente un coût très élevé pour l’ensemble de la filière (35 à 38 % du coût total de fonctionnement). Certes, la mise en place d'étages d’OI dits « Haute Pression » (120 bar) ou « Très Haute Pression » (200 bar), utilisant la technologie DT-module, a permis sur certaines installations de réduire les volumes de concentrat jusqu’au point où le post-traitement devient énergétiquement et donc économiquement plus intéressant, mais le problème de colmatage des membranes n’a pas pour autant été résolu.
[Encart : texte : Références bibliographiques [1] Rautenbach, R., T. Linn, and L. Eilers, Treatment of severely contaminated waste water by a combination of RO and NF – potential and limits of the process, Journal of Membrane Science, 2000, 174, p. 231-241. [2] Ushikoshi, K., T. Kobayashi, K. Uematsu, A. Toji, D. Kojima, and K. Matsumoto, Leachate treatment by reverse osmosis system, Desalination, 2002, 150(2), p. 121-129. [3] Peters, T.A., Purification of landfill leachate with reverse osmosis and nanofiltration, Desalination, 1998, 119, p. 289-293. [4] Ahn, W.Y., M.S. Kang, S.K. Yim, and K.-H. Choi, Advanced landfill leachate treatment using integrated membrane process, Desalination, 2002, 149(1-3), p. 109-114. [5] Renou, S., Couplage de procédés pour le traitement des lixiviats, Thèse de l'Université Paul Cézanne, Aix-Marseille (2007).]
